| 研究課題/領域番号 |
17205008
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
酒井 健 九州大学, 大学院・理学研究院, 教授 (30235105)
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| 研究分担者 |
正岡 重行 九州大学, 理学研究院, 助手 (20404048)
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| キーワード | 水素エネルギー / 白金錯体 / 光水素発生 / 触媒 / ルテニウム錯体 / 光増感剤 / 多核金属錯体 / 分子デバイス |
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| 研究概要 |
水素エネルギーは次世代クリーンエネルギーとして脚光を浴びている。特に、太陽光エネルギーを水素エネルギーに変換するプロセスの開発を見据え、水の可視光分解反応の研究がまさに激化しつつある。近年最も注目されている光水素発生触媒はTiO_2などの半導体触媒であるが、これらは別途発生した酸素ガスの水への還元過程の競合をさけることは困難であり、反応効率の著しい向上は難しいと考えられている。本研究では、Ru(II)及びPt(II)を含む多核金属錯体を基盤とする単一分子光水素発生デバイスを構築し、それらが高活性デバイスとして機能するための鍵構造を探求することを目的とし、研究を行った。特に、活性中心の電子構造及び立体環境の制御による触媒活性制御を目指し、より優れた水素発生デバイスの実現に向けた研究開発を行った。
具体的には、(a)光水素発生デバイスの光水素発生メカニズムの解明、及び(b)光水素発生デバイスの構造修正に基づく高度反応制御を目的として研究を推進した。前者(a)については、溶存化学種の決定、廃位子置換平衡の解析、デバイスの光安定性の追跡、デバイスの電気化学挙動の評価、デバイスの発光スペクトル及び発光効率の評価、光水素発生に関する光量子収率の決定、光水素発生の波長・光量依存性の評価などを行い、これらの諸因子と光水素発生効率との相関について明らかにした。
他方、(b)光水素発生デバイスの構造修正に基づく高度反応制御については、Ru(II)とPt(II)を架橋する部位、及びcis-PtCl_2部位に注目した二つのアプローチを行った。前者では、共役・非共役構造を持つ架橋配位子を合成し、その触媒活性の変動や光触媒機構の違いについて詳細な検討を行った。後者のcis-PtCl_2部位の集成については、より配位子場の強いキレート配位子を用いた場合の光水素発生効率の変動について検討を行った。
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