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2007 年度 研究成果報告書概要

レーザ分光と量子化学計算による酸化還元を伴う固液界面反応メカニズムの解明

研究課題

研究課題/領域番号 17206098
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 原子力学
研究機関東京大学

研究代表者

田中 知  東京大学, 大学院・工学系研究科, 教授 (10114547)

研究分担者 長崎 晋也  東京大学, 大学院・工学系研究科, 教授 (20240723)
常田 貴夫  東京大学, 大学院・工学系研究科, 准教授 (20312994)
虎石 貴  日本原子力研究開発機構, 原子力基礎工学部門, 博士課程研究員 (40376497)
木村 貴海  日本原子力開発機構, 原子力基礎工学部門, アクチノイド分離化学研究グループリーダー (20354897)
斉藤 拓巳  東京大学, 大学院・工学系研究科, 助教 (90436543)
研究期間 (年度) 2005 – 2007
キーワードレーザ分光 / 量子化学計算 / 酸化還元 / 固液界面 / アクチノイド / Actinides
研究概要

本研究グループが一貫して研究を重ねている表面の不均質性を取り込んだ吸着モデルによって,金属(水)酸化物表面に対する放射性核種の吸着モデリング手法は確実に構築されつつある.しかし,その手法が適用できない唯一の化学現象が,アクチノイド元素の酸化還元反応を伴う吸着である.表面酸化還元反応の反応速度などは吸着構造や電荷移動の経路、電荷移動に伴う吸着構造の変化などに大きく依存するため,精緻なモデリングには反応機構の解明が必須であるが,現在までに表面電荷移動を伴う反応経路を同定した研究は存在しない.本研究では,表面における電荷移動を伴う反応の経路決定を通じた固液界面におけるアクチノイド元素の酸化還元メカニズムの解明を研究の目的とした.本研究では,まず,U(VI)-Fe(II)酸化還元系において酸化還元反応の時間発展追跡を行うことのできるレーザ分光システムの構築を行った.その上で,共存配位子の酸化還元に対する影響を吸収分光法によって評価した結果,地下水環境に存在しうるキレート配位子がFe(II)によるU(VI)の還元を促進していることが明らかにした.また,表面における電荷移動を伴う反応の経路決定を通じた固液界面におけるアクチノイド元素の酸化還元メカニズムの解明を目的として,表面におけるU(VI)-Fe(II)間電荷移動反応における配位子の影響評価および密度汎関数理論の表面における吸着種還元現象への適用を行った.配位子としてクエン酸を,表面としてギブサイトを用いた時間分解型レーザ蛍光実験から,Fe(II)によって,ギブサイト表面でUがVI価からIVに還元されること,そして,配位子の存在によって,還元が促進されることが分かった.さらに,酸化還元に関わるU(VI)のギブサイト表面上での吸着構造を同定すると共に,外圏型の電子移動による還元メカニズムの存在の可能性を明らかにした.

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2006 2005

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (3件)

  • [雑誌論文] Investigation of poor DFT calculations of actinides : Reduction of UO^<2+>_2 ion2006

    • 著者名/発表者名
      Hattori, T., Toraishi, T., Tsuneda, T., Tanaka, S.
    • 雑誌名

      Lecture Series on Computer and Computational Science ; Recent Progress in Computational Science and Engineering 74

      ページ: 551-554

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Investigation of poor DFT calculations of actinides : Reduction of UO_2^<2+> ion2006

    • 著者名/発表者名
      Hattori, T., Toraishi, T., Tsuneda, T., Tanaka, S.
    • 雑誌名

      Lecture Series on Computer and Computational Science ; Recent Progress in Computational Science and Engineering 74

      ページ: 551-554

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] A Theoretical Study on Molecular Structure of Eu(III)-Salicylate Complex in Aqueous System2005

    • 著者名/発表者名
      Toraishi, T., Ngasaki, S., Tanaka, S.
    • 雑誌名

      Journal of Molecular Structure : THEOCHEM 757

      ページ: 87-97

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Analysis of Copper Binding in the Ternary System Cu^<2+>/Humic Acid/Goethite at Neutral to Acidic PH2005

    • 著者名/発表者名
      Saito, T, Koopal, L. K., Nagasaki, S., Tanaka, S.
    • 雑誌名

      Environmental Science & Technology 39

      ページ: 4886-4893

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Theoretical Study on Molecular Stcuture of Eu(III)-Salicylate Complex in Aqueous System2005

    • 著者名/発表者名
      Toraishi, T., Nagasaki, S., Tanaka, S.
    • 雑誌名

      Journal of Molecular Structure : THEOCHEM 757

      ページ: 87-97

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] Analysis of Copper Binding in the Ternary System Cu^<2+>/Humic Acid/Goethite at Neutral to Acidic pH2005

    • 著者名/発表者名
      Saito, T., Koopal, L. K., Nagasaki, S., Tanaka, S.
    • 雑誌名

      Environmental Science & Technology 39

      ページ: 4886-4893

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [学会発表] 鉱物-水界面におけるウラニルの吸着に及ぼすオルトケイ酸の影響2006

    • 著者名/発表者名
      本多剛, 斉藤拓巳, 長崎晋也, 田中知
    • 学会等名
      日本原子力学会, 2006年秋の大会
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      20060900
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [学会発表] Ligand-facilitated reduction of uranium by Fe in aqueous solution2006

    • 著者名/発表者名
      Honda, T., Toraishi, T., Nagasaki, S., Tanaka, S.
    • 学会等名
      IAP 2006
    • 発表場所
      Granada, Spain
    • 年月日
      20060604-20060607
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [学会発表] Influence of natural organic ligand to U(VI) reduction by Fe(II) in natural underground water environment.2006

    • 著者名/発表者名
      Sato, M., Toraishi, T., Nagasaki, S., Tanaka, S.
    • 学会等名
      IAP 2006
    • 発表場所
      Granada, Spain
    • 年月日
      20060604-20060607
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より

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公開日: 2010-06-09  

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