| 研究概要 |
有機ラジカル1,3,5-trithia-2,4,6-triazapentalenyl(以下TTTA)結晶は、室温を挟む広い温度領域にわたって磁気双安定領域を持つ一次の常磁性-反磁性磁気相転移が見出されて以来、新規の強相関物質・光誘起相転移を示す物質として注目されている。本研究では、2光子吸収過程によりナノ・ミクロ領域の磁気秩序の自律的制御の方法を探索するとともに、その非線形性を活用し、光磁気機能性を有した微小マイクロ・ナノマシン創成とその操作手法を構築することを目指すものである。
本年は、TTTAの光誘起磁気相転移の閾値特性が2光子吸収領域においてどのような励起波長・励起密度依存性を持つのかを詳細に測定した。その結果、2光子励起では、表面だけでなく結晶の内部も効率的に磁気相転移すること、相転移の閾値特性が1光子励起に比べて急峻になり非線形性が増大すること、光誘起磁気相転移は2光子共鳴励起の時最も効率的に生じること、などを見出した。これらの結果は、2光子吸収過程を用いることにより高非線形性を有する磁気秩序制御が可能であり、回折限界を超えた微小サイズの磁気秩序・構造制御ができることを示唆している。
また、TTTAの高温相(常磁性相)、低温相(反磁性相)の電子励起状態の緩和過程を発光スペクトルの偏光依存性、発光寿命の測定から明らかにした。その結果、両相ともストークスシフトを伴った自己束縛励起子状態から発光が生じること、低温相の方が二量体化による大きな格子変形を伴うのでストークスシフトが大きいこと、発光寿命は輻射寿命に比べて極端に短く緩和過程としては無輻射過程が支配的であることを見出した。
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