| 研究概要 |
本研究では高圧含水ケイ酸塩メルトの構造解明という目標に向かって、この一年間で大きな前進を遂げた。当初掲げた目標が十分達成できることを確認したと同時に、含水ケイ酸塩メルトの構造に関する新たな知見を得た。具体的な成果は以下の通りである。
1.多核種・多次元NMR測定法の開発と含水ケイ酸塩メルトへの応用。この一年間、研究計画で掲げたNa_2O-SiO_2、CaO-MgO-SiO_2及びCaO-MgO-SiO_2-Al_2O_3系の代表的な組成をもつ含水急冷ガラスをガス圧高圧装置で合成し、それを用いて多数の1次元及び2次元NMR測定法を確立させ、含水ケイ酸塩メルトの構造に関する新たな知見を得た。例えば、2D ^1H NOESY及び2D ^1H DQ MAS NMR法測定によって、異なったプロトン間の空間的配置に関する新たな洞察を得た。2D ^1H-^<29>Si HETCOR NMRに加えて、これまで困難と思われてきた^1H-^<27>Al HETCOR NMR測定にも成功し、それによって、アルミノケイ酸塩ガラスの水種に関する新たな知見を得た。さらに、3Q MAS NMRとHETCOR NMRを組み合わせた多次元測定にも成功し、^<27>Al,^<17>Oをはじめとする重要なquadrupolar nucleiの局所構造及びプロトンとの位置関係に関する研究に新たな展開をもたらした。これらの成果は我々が企画したIMA国際会議(2006年7月、神戸)におけるメルト・ガラスセッションで発表する予定である。
2.高圧含水鉱物のNMR研究。Al_2O_3-SiO_2-H_2O系の高圧含水鉱物(phase egg,δ-AlOOH, topaz-OH, nominally anhydrous stishovite)のSi-Al disorder,水素結合などについて、多核種NMRによって解明した。これらの問題自体も地球深部の構造を理解する上で重要であるが、高圧物質の局所構造のNMR特徴を明らかにしたという点では、高圧ケイ酸塩ガラスのNMRスペクトルの解釈のための貴重な基礎データともなった。この成果の一部はXue et al.(2006)で公表した。
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