多電子励起分子の探索とその量子ダイナミクスの解明

2007 年度 研究成果報告書概要

• 研究課題/領域番号: 17350006
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 東京工業大学
• 研究代表者: 河内 宣之 東京工業大学, 大学院・理工学研究科, 教授 (50161873)
• 研究分担者: 北島 昌史 東京工業大学, 大学院・理工学研究科, 准教授 (20291065) ; 小田切 丈 東京工業大学, 大学院・理工学研究科, 助教 (80282820)
• 研究期間 (年度): 2005 – 2007
• キーワード: 一電子平均場近似 / Born-Oppenheimer近似 / 多電子励起分子 / 同時計数法 / 光子対生成 / 電子衝突 / 放射光

研究概要

多電子励起分子は、化学の基本ともいえる一電子平均場近似とBorn-Oppenheimer近似がともに成り立ちにくい、非常に興味深い研究対象である。代表者らは、多電子励起分子の観測に多大な威力を発揮する光子標識付き電子エネルギー損失法と(γ,2γ)法を最近相次いで実現した。本研究ではこれらを駆使して、二原子分子から始め、多原子分子に至るまで、各種の分子について多電子励起状態を探索し、その量子ダイナミクスを解明することを目的とした。
Lyman-α光子標識付き電子エネルギー損失分光法をCH_4に適用し、入射電子エネルギー80eV、電子散乱角12,24°のもとで損失エネルギー20-46eVの領域で、スペクトルを測定した。そこには、一電子励起状態に由来するピークのほかに、二電子励起状態に由来するピークが、むしろより強く現れた。異なる散乱角で測定した角度微分断面積を共通のスケールに乗せることができるようになった。二電子励起の角度微分断面積の電子散乱角依存性が、一電子励起の微分断面積のそれとは異なることがわかった。同様の方法をNH_3に適用し、入射電子エネルギー100eV、電子散乱角8°のもとで、損失エネルギー15-48eVの領域でスペクトルを測定した。やはり一電子励起状態に由来するピークのほかに、二電子励起状態に由来するより強いピークが現れた。さらに異常に細いピークが現れた。
(γ,2γ)法をN_2とO_2に適用し、一光子吸収・光子対放出過程の断面積を入射光子エネルギーの関数として、23-50eVの範囲で測定した。多くの多電子励起状態に由来するピークが現れた。驚くべきことに、それぞれの二重イオン化しきい値を超えてなお多電子励起状態に由来するピークが現れる。
本研究により、多電子励起分子が確かに存在することと、その量子ダイナミクスがこれまでの常識では理解しにくいことが明らかとなった。

研究成果

• [雑誌論文] The electron-energy-loss spectra of methane tagged with Lyman-α photons in the range of doubly excited states (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Nakazato, T. Odagiri, H. Fukuzawa, H. Miyagi, L. Ishikawa, M. Kitajima, and N. Kouchi
  • 雑誌名: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 40 ページ: 2459-2470
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical study on the angular correlation of two Lyman-α photons generated by single-photon absorption of a hydrogen molecule (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Miyagi, A. Ichimura, and N. Kouchi
  • 雑誌名: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 40 ページ: 617-628
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
  • 査読あり
• [雑誌論文] The electron-energy-loss spectra of methane tagged with Lyman-α photons in the range of doubly excited states (2007)
  • 著者名/発表者名: T., Nakazato, T., Odagiri, H., Fukuzawa, H., Miyagi, L., Ishikawa, M., Kitajima, N., Kouchi
  • 雑誌名: Journal of Physics B : Atomic, Molecular and Optical Physics 40(12) ページ: 2459-2470
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Theoretical study on the angular correlation of two Lyman-α photons generated by single-photon absorption of a hydrogen molecule (2007)
  • 著者名/発表者名: H., Miyagi, A., Ichimura, N., Kouchi
  • 雑誌名: Journal of Physics B : Atomic, Molecular and Optical Physics 40(3) ページ: 617-628
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] 水素分子の2電子励起共鳴-未だに解けない基本の問題- (2006)
  • 著者名/発表者名: 小田切 丈、河内宣之
  • 雑誌名: 日本物理学会誌 61 ページ: 671-675
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
  • 査読あり
• [雑誌論文] Multiply excited states of molecular nitrogen in the vacuum ultraviolet range asstudied by(γ,2γ)method (2006)
  • 著者名/発表者名: M. Murata, T. Odagiri and N. Kouchi
  • 雑誌名: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 39 ページ: 1285-1297
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
  • 査読あり
• [雑誌論文] (γ,2γ)studies on multiply excited states of H_2 and N_2 in the vacuum ultraviolet range (2006)
  • 著者名/発表者名: T. Odagiri
  • 雑誌名: Ionization, Correlation, and Polarization in Atomic Collisions, AIP Conference Proceedings 811 ページ: 156-160
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
  • 査読あり
• [雑誌論文] Doubly excited resonances in molecular hydrogen, - An outstanding problem of the simplest molecule- (2006)
  • 著者名/発表者名: Takeshi, Odagiri, Noriyuki, Kouchi
  • 雑誌名: Butsuri 61(9) ページ: 671-675
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Multiply excited states of molecular nitrogen in the vacuum ultraviolet range as studied by (γ, 2γ) method (2006)
  • 著者名/発表者名: M., Murata, T., Odagiri, N., Kouchi
  • 雑誌名: Journal of Physics B : Atomic, Molecular and Optical Physics 39(6) ページ: 1285-1297
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] (γ, 2γ) studies on multiply excited states of H_2 and N_2 in the vacuum ultraviolet range (2006)
  • 著者名/発表者名: T., Odagiri
  • 雑誌名: Ionization, Correlation, and Polarization in Atomic Collisions, AIP Conference Proceedings 811 ページ: 156-160
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Doubly excited states of methane produced by photon and electron interactions (2005)
  • 著者名/発表者名: H. Fukuzawa, T. Odagiri, T. Nakazato, M. Murata, H. Miyagi and N. Kouchi
  • 雑誌名: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 38 ページ: 565-578
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
  • 査読あり
• [雑誌論文] Measurements of the fluorescence cross sections in the photoexcitation of CH_4, NH_3 and H_2O in the vacuum ultraviolet range (2005)
  • 著者名/発表者名: N. Kouchi
  • 雑誌名: Atomic and Molecular Data and Their Applications, AIP Conference Proceedings 771 ページ: 199-208
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
  • 査読あり
• [雑誌論文] (γ,2γ)experiments for studying the multiply excited states of N_2 (2005)
  • 著者名/発表者名: M. Murata, T. Odagiri and N. Kouchi
  • 雑誌名: J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 144-147 ページ: 147-149
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
  • 査読あり
• [雑誌論文] Doubly excited states of methane produced by photon and electron interactions (2005)
  • 著者名/発表者名: H., Fukuzawa, T., Odagiri, T., Nakazato, M., Murata, H., Miyagi, N., Kouchi
  • 雑誌名: Journal of Physics B : Atomic, Molecular and Optical Physics 38(5) ページ: 565-578
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Measurements of the fluorescence cross sections in the photoexcitation of CH_4, NH_3 and H_2O in the vacuum ultraviolet range (2005)
  • 著者名/発表者名: N., Kouchi
  • 雑誌名: Atomic and Molecular Data and Their Applications, AIP Conference Proceedings 771 8 ページ: 199-20
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] (γ, 2γ) experiments for studying the multiply excited states of N_2 (2005)
  • 著者名/発表者名: M., Murata, T., Odagiri, N., Kouchi
  • 雑誌名: J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom 144-147 ページ: 147-149
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [学会発表] Multi-electron excitation by photon and electron interactions with molecules (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Odagiri and N. Kouchi
  • 学会等名: ASR 2007, International Symposium on Charged Particle and Photo Interactions with Matter
  • 発表場所: Tokai, Japan
  • 年月日: 2007-11-06
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [学会発表] Multi-electron excitation by photon and electron interactions witn molecules (2007)
  • 著者名/発表者名: T., Odagiri, N., Kouchi
  • 学会等名: ASR 2007, International Symposium on Charged Particle and Photon Interactions with Matter
  • 発表場所: Tokai, Japan
  • 年月日: 2007-11-06
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [学会発表] Doubly excited states of NH_3 as probed by the Lyman-α fluorescence, Acomparison between the electron and photon interactions (2007)
  • 著者名/発表者名: L. Ishikawa, T. Odagiri, T. Nakazato, M. Kurokawa, K. Yachi, M. Kitajima, and N. Kouchi
  • 学会等名: 15th International Symposium on Electron-Molecule Collisions and Swarms
  • 発表場所: Reading, UK
  • 年月日: 2007-08-03
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [学会発表] Doubly excited states of CH_4 as studied by imaging electron-energy-loss spectra tagged with the Lyman-α photons (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Nakazato, T. Odagiri, K. Yachi, L. Ishikawa, H. Fukuzawa, H. Miyagi, M. Kitajima, and N. Kouchi
  • 学会等名: 15th International Symposium on Electron-Molecule Collisions and Swarms
  • 発表場所: Reading, UK
  • 年月日: 2007-08-03
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [学会発表] Doubly excited states of NH_3 as probed by the Lyman-α fluorescence, A comparison between the electron and photon interactions (2007)
  • 著者名/発表者名: L., Ishikawa, T., Odagiri, T., Nakazato, M., Kurokawa, K., Yachi, M., Kitajima, N., Kouchi
  • 学会等名: 15th International Symposium on Electron-Molecule Collisions and Swarms
  • 発表場所: Reading, UK
  • 年月日: 2007-08-03
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [学会発表] Doubly excited states of CH_4 as studied by imaging electron-energy-loss spectra tagged with the Lyman-a photons (2007)
  • 著者名/発表者名: T., Nakazato, T., Odagiri, K., Yachi, L., Ishikawa, H., Fukuzawa, H., Miyagi, M., Kitajima, N., Kouchi
  • 学会等名: 15th International Symposium on Electron-Molecule Collisions and Swarms
  • 発表場所: Reading, UK
  • 年月日: 2007-08-03
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [学会発表] Theoretical study on the angular correlation of a pair of the Lyman-α photons generated by single-photon absorption of a hydrogen molecule (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Miyagi, A. Ichimura, and N. Kouchi
  • 学会等名: 25th International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Freiburg, Germany
  • 年月日: 2007-07-30
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [学会発表] Photon Pair generation from multiply excited states of simple molecules excited by single-photon absorption (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Odagiri, M. Murata, K. Funatsu, T. Tanabe, I. H. Suuki, M. Kitajima, and N. Kouchi
  • 学会等名: 25th International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Freiburg, Germany
  • 年月日: 2007-07-30
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [学会発表] Superexcited ammonia produced by photon and electron interactions (2007)
  • 著者名/発表者名: L. Ishikawa, T. Odagiri, T. Nakazato, M. Kurokawa, K. Yachi, M. Kitajima, and N. Kouchi
  • 学会等名: 25th International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Freiburg, Germany
  • 年月日: 2007-07-27
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [学会発表] Angle-dependent electron-energy-loss spectra of CH_4 tagged with the Lyman-α photons in the range of the doubly excited states (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Nakazato, T. Odagiri, K. Yachi, L. Ishikawa, H. Fukuzawa, H. Miyagi, M. Kitajima, and N. Kouchi
  • 学会等名: 25th International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Freiburg, Germany
  • 年月日: 2007-07-26
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [学会発表] Multiply excited molecules produced by photon and electron interactions (2006)
  • 著者名/発表者名: T. Odagiri and N. Kouchi
  • 学会等名: The first Asian-Pacific Symposium on Radiation Chemistry
  • 発表場所: Shanghai, China
  • 年月日: 2006-09-20
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [学会発表] (γ, 2γ)studies on multiply excited states of H_2 and N_2 in the vacuum ultraviolet range (2005)
  • 著者名/発表者名: T. Odagiri
  • 学会等名: International Symposium on(e, 2e), Double Photoionization and Related Topics, and 13th International Symposium on Polarization and Correlation in Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Buenos Aires, Argentina
  • 年月日: 2005-07-29
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [学会発表] (Y, 2Y) studies on multiply excited states of H_2 and N_2 in the vacuum ultraviolet range (2005)
  • 著者名/発表者名: T., Odagiri
  • 学会等名: International Symposium on (e,2e), Double Photoionization and Related Topics, and 13th International Symposium on Polarization and Correlation in Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Buenos Aires, Argentina
  • 年月日: 2005-07-29
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [学会発表] Doubly excited methane produced by photon and electron interactions (2005)
  • 著者名/発表者名: H. Fukuzawa, T. Odagiri, T. Nakazato, H. Miyagi and N. Kouchi
  • 学会等名: 24th International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Rosario, Argentina
  • 年月日: 2005-07-25
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [学会発表] (γ, 2γ)experiments for studying the multiply excited states of H_2 and N_2 (2005)
  • 著者名/発表者名: M. Murata, T. Odagiri and N. Kouchi
  • 学会等名: 24th International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Rosario, Argentina
  • 年月日: 2005-07-22
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [学会発表] (Y, 2Y) experiments for studying the multiply excited states of H_2 and N_2 (2005)
  • 著者名/発表者名: M., Murata, T., Odagiri, N., Kouchi
  • 学会等名: 24th International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Rosario, Argentina
  • 年月日: 2005-07-22
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より