| 研究課題/領域番号 |
17350059
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
高分子化学
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
宇山 浩 大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (70203594)
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| 研究分担者 |
景山 弘 大阪大学, 大学院工学研究科, 講師 (50294038)
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| 研究期間 (年度) |
2005 – 2006
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| キーワード | 酸化カップリング / 酵素 / 酵素モデル錯体 / リグノフェノール / γ-ポリグルタミン酸 / フェノール / ポリアミノ酸 / ハイドロゲル |
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| 研究概要 |
フェノール基を多く含む高分子としてリグノフェノールを取り上げ、その単独酸化カップリング反応及び酸化カップリングによるポリアミノ酸へのハイブリッド合成を検討した。触媒には酵素モデル触媒である鉄サレン錯体を用い、様々な反応条件の下で酸化カップリングを行った。反応条件を適当に設定することで、分子量数十万の高分子量体が生成することがわかった。更に得られた高分子量体について、光散乱GPCによってポリマーの絶対分子量等の測定を行った結果、分子量100万以上の高分子量体が得られることが確認された。次にリグノフェノールとフェノール基含有ポリアミノ酸とのクロスカップリングを行い、ポリアミノ酸-リグノフェノールハイブリッドの合成を行った。
酵素触媒作用を利用した新規ポリアミノ酸ハイドロゲルの合成を検討した。γ-ポリグルタミン酸(PGA)を主鎖骨格とし、側鎖にチラミンを導入した水溶性のフェノール基含有ポリグルタミン酸を合成した。ペルオキシダーゼを触媒に用い、ポリグルタミン酸誘導体の酸化カップリングを行うことで、側鎖フェノール基間で架橋したハイドロゲルを合成し、得られたゲルの諸物性測定を行った。チラミン導入率や反応条件を変化させることで強度や架橋密度を自在に制御することができ、酵素濃度が増加するに伴い、貯蔵弾性率(G')が増加した。また、周波数変化によるG'の値に大きな変化がないことから、得られたゲルは均質で安定と考えられる。膨張率のpH依存性を調べたところ、pH3以下の時、PGA側鎖に電荷が生じないため、電気的な反発が減少することによってゲルが収縮し、膨張率が低下した。一方、それ以上のpHではカルボン酸塩の状態で存在しているため、静電反発によるゲルの膨張が見られた。
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