| 研究課題/領域番号 |
17360314
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
金属物性
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| 研究機関 | 大阪府立大学 |
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研究代表者 |
堀 史説 大阪府立大学, 工学研究科, 准教授 (20275291)
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| 研究分担者 |
小嶋 崇夫 大阪府立大学, 産学官連携機構, 助教 (70360047)
岩瀬 彰宏 大阪府立大学, 工学研究科, 教授 (60343919)
秋田 知樹 産業技術総合研究所, ユビキタスエネルギー研究部門, 主任研究員 (80356344)
田中 真悟 産業技術総合研究所, ユビキタスエネルギー研究部門, 研究員 (50357448)
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| 研究期間 (年度) |
2005 – 2007
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| キーワード | 金属物性 / ナノ材料 / 表面・界面構造 / 触媒・化学プロセス / 陽電子消滅 / 第一原理計算 |
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| 研究概要 |
本研究の目的として、コアシェル構造を有するナノサイズ微粒子の触媒活性発現のメカニズムを解明することを主な目的としていた。
これに対しAuPd二元系の合金に対して、(1)コアシェル構造を有するナノ微粒子を10nm以下の単分散のサイズでそれぞれ厚みを制御して作成することに成功した。(2)作成した微粒子の構造をSTEM,HRTEMによってほぼ完全に二層分離したコアシェル構造であることを実験的に示した。(3)コアシェル構造微粒子の表面Pd層の格子が膨張している可能性を電顕、X線の結果から提示した。(4)これらの微粒子が水素に対し非常に高い活性を示すことを明らかにした。(5)陽電子及びゼータ電位測定から、これらの微粒子の表面電子状態がAu及びPdのいずれとも異なっていることを見出した。(6)陽電子ビーム測定によりコアシェル構造微粒子の表面Pd層の電子密度が希薄になっており、TEMやXRDの結果を支持する結果を得た。(7)実験から得られたコアシェル構造微粒子の表面Pdの格子膨張が第一原理計算により安定であることを明らかにした。(8)この場合の表面Pd層においてdバンド近傍で電子のの遷移が見られ表面電子密度が枯渇し、分子吸着が起こりやすくなっていることがわかった。
以上の結果から、水素に対する活性との相関を検討して、Au表面を覆うPd層は10数層程度までにコアのAuに影響を受け格子膨張し、その結果表面の電子状態において特にdバンドに変化が生じた場合、活性に影響しているという結論を得た。
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