|
気相分子が固体表面で繰り広げる化学反応過程では、入射分子の立体ダイナミクスが鍵となる非平衡過程が重要な役割を果たしていると考えられる。しかし、これまで衝突の際の入射分子の分子配向が表面化学反応におよぼす影響を直接的に観察した例はほとんどない。私は表面の化学反応素過程における立体反応ダイナミクスを実験的に明らかにし界面における非平衡反応プロセスを解明すること目的とした研究を進めてきている。本年度は表面に入射する分子の向きを揃えることの可能な超高真空対応型配向分子線装置を開発して完成した。この装置を用いれば、六極不均一電場中の分子のシュタルク効果により単一回転量子状態をもつ対称コマ型分子(ここでは具体的に塩化メチル分子(CH_3Cl))を選択し、配向させ、固体表面に入射することができる。本研究では、完成した装置により配向したCH_3Cl分子をCH_3基端あるいはCl基端から清浄なSi(001)表面に入射し、初期付着確率を測定し反応過程における立体効果について明らかにした。初期付着確率の基板温度依存性の測定から、Si(001)基板の温度に依存して大きな分子配向効果が現れることを発見した。さらに詳細な実験からこの分子配向効果は、衝突エネルギーや量子回転状態に依存することもわかった。これは、分子が表面に衝突し最終的に解離吸着するまでの非平衡のトラッピング過程に現れた分子配向効果と考えている。また、ある特定のエネルギー状態に共鳴的に現れることから、解離吸着ポテンシャルの分岐とも関わっていると考えている。さらに本年度は、次年度研究計画準備として角度分解型の飛行時間スペクトル測定システムを構築してグラファイト表面で散乱されたCH_3Cl分子の信号を捉えるところまで調整した。
|
