研究課題
常圧・低温での酸化反応と吸着との組み合わせによって、ガソリン中の硫黄含有量が0.1ppm以下の超深度脱硫を行い、低設備投資・省エネルギー型の低コスト超深度脱硫プロセスの開発を目的とする。本年度では、ガソリン中代表的な硫黄化合物であるメチル基置換チオフェン類の酸化用触媒および酸化剤の探索および最適な酸化反応条件の探索を行った。具体的に含浸法よりアルミナ担体に担持した多元遷移金属触媒を調製し、常圧流通式反応装置を用い、次の反応条件下で、モデル硫黄化合物の酸化反応を行った。試料として、ベンゾチオフェン(BT)、チオフェン、2-メチルチオフェン、2,3,5-トリメチルチオフェン等をデカリンに溶かしたもの(硫黄含有量:10-100ppm)を用いた。そして、油溶性有機酸化剤を試料に加え、酸化剤と硫黄分とのモル比(0/S)1-20、反応温度30〜100℃、LHSV 2-40で試料を流し、硫黄化合物の酸化反応を行う。反応後の試料をGC-SCD(硫黄化学発光検出器)でチオフェン類および生成したスルホン類の濃度分析を行った。また、全硫黄濃度を微量硫黄分析装置(TS-100)で測定し、GC-FID分析より酸化剤の変化の様子を調べた。その結果、従来のMo触媒に第2または第3の元素を添加することによって、いままで酸化反応性の低いチオフェンも高転化率が得られた。いずれの硫黄化合物も酸化され、それぞれのスルホン化合物になった。また、いくつかの吸着剤を用い、吸着脱硫実験を行い、硫黄化合物が酸化されないと、ほとんど除去できないが、酸化すれば、簡単に吸着によって除去できることが確認した。
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Proceeding, TOCAT5, Fifth Tokyo conference on Advanced Catalytic Science and Technology, Tokyo, July 23-28,2006
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