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硝酸汚染地下水の復元を目指した触媒法による低濃度NO_<3^->の高N_2選択的浄化を検討した。
(1)NO_<3^->還元反応に対して、Cu-Pd合金触媒が比較的高いN_2選択性を示すことが知られているが、飲料水への適用には副生NH_3量をさらに低減する必要がある。本研究では、ゼオライトのイオン交換能に注目し、各種ゼオライトを担体としたCu-Pd/ゼオライト触媒をイオン交換法で調製し、そのNO_<3^->還元反応特性を調べた。その結果、Cu-Pd/β-ゼオライトが高N_2選択性を示すことを見いだした。この触媒による100ppmNO_<3^->の還元反応において、副生NH_3の選択率は6%(3ppmNH_3に相当)であり、1段法による硝酸汚染地下水浄化の可能性を示す事ができた。さらにこの反応系において、反応の初期段階にゼオライト外表面に均質なCu-Pd合金ナノ粒子が生成し、これが反応活性種であることを明らかにした。
(2)触媒法による硝酸汚染地下水浄化を実現するためには、触媒槽で副生した微量NH_3の吸着完全除去とのシステム化が不可欠である。本研究では、各種ゼオライトを吸着剤とする微量NH_3の吸着除去を検討した。その結果、Na型モルデナイトが、最も優れた吸着剤であることを見いだした。さらに、実地下水への適用を目指して共存カチオンの効果を調べたところ、Na^+やK^+が共存してもNa型モルデナイトのNH_3吸着容量はほとんど影響されないこと、またCa^<2+>やMg^<2+>が共存するとNH_3吸着容量は若干低下するが、非共存の場合の50-65%程度のNH_3吸着容量は保持されることを明らかにした。
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