| 研究概要 |
昨年度のPd単結晶(Pd(110),Pd(111))上のCO酸化(CO+O_2)反応およびCO+NO反応で生成した振動励起CO_2分子の赤外発光スペクトルを測定に引き続き、Pt(111)およびPt(110)について、CO+O_2反応における活性錯体の構造と反応ダイナミクスについての情報を得ることに成功した。Pt(110)では(1x2)表面再構成にともなう活性錯体の構造変化が観測された。また、Pdの場合と同様、低温側のCO被覆率が高い条件で、CO_2分子の逆対称伸縮振動が極端に励起され、直線的な活性錯体をとることが示唆された。また、CO+NO反応では、Pdの場合と異なりPt表面では極端に活性が低く、NOの解離がPtでは抑制されていることがわかった。Pd(110)上のCO+N_2O反応へも適用し、CO+O_2反応およびCO+NO反応とのダイナミクスと比較した。Rh単結晶表面でのCO+NO反応の赤外発光測定の測定にも成功し、現在、速度解析も含めた検討を行っている。
ヒータブル分子線を用いて、メタン(CH_4)の部分酸化反応による合成ガス(CO+H_2)の生成反応の研究も行った。メタン(CH_4)を並進・振動励起することにより、確かに反応活性が向上すること、特に水素の生成活性が著しく増大することを確認し、化学分野では世界的に有名な速報誌Chemical Communicationsに発表した。この励起分子の利用、役割解明については、エタン励起効果も含めて、次年度も引き続き詳しく検討する予定である。
|
