|
前年度までに触媒種と水素吸蔵メディアについて触媒複合場構築のための実験的スクリーニングを行った。この結果をもとに、モリブデンを担持したH-ZSM-5触媒と水素吸蔵メディアである金属チタンを複合化させた反応場について、周期操作反応場である圧力スイング(PSA)反応器のモデルを構築し、メタン脱水素芳香族化反応のシミュレーションを行った。等温条件で、栓流を仮定した1次元モデルで、脱水素芳香族化反応(触媒反応)と水素の吸蔵(または脱着)が同時に起こることを仮定して物質収支をとり、この基礎式を市販ソルバーで計算した。反応速度式は文献値をもとにして設定し、水素の吸蔵速度と脱着速度は、実験条件に対応した希薄水素を用い、熱重量分析法を用いて実験的に求めた。標準反応条件での実験により明らかとなった本反応の促進効果が、シミュレーションで再現できることを確認した。この手法を用いて条件を変えた計算を行い、律速段階が脱水素芳香族化反応と水素吸蔵反応の間でシフトすることを明らかにし、触媒量及び水素吸蔵材料(チタン粉末)の量の影響を検討しミクロスコピックな視点からの触媒反応場の最適化を行った。また、同様の計算手法を用いて、圧力スイング(PSA)操作のシミュレーションを行い、反応周期と水素脱離周期の組み合わせの最適化を行い、マクロ反応場構築のための基礎的知見を得た。
|
