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有機物の分解や水素の製造に活性のある光触媒の開発(1)と、金属を利用した水素生成と二酸化炭素吸収・固定反応の検討(2)を進めた。1.光触媒ZnGa_2O_4について、水熱合成法、沈殿法、その他の低温合成法によってナノ粒子を合成し、電子顕微鏡観察と、X線回折、X線吸収分光によって生成物の評価を行った。その結果、水熱法により作製した粒子は外形および格子縞の整ったナノ結晶であることがわかった。またX線手法によって、電子状態、陽イオン分布、局所構造の乱れなどの分析に成功し、水熱法試料は欠陥が少なく結晶性も高いことが確かめられ、光触媒活性が高いと期待された。助触媒を担持し、紫外線照射下での水分解水素生成反応を観察したところ、水熱法試料が各種合成法の中で最も高い水素生成量を示すことが確認された。以上の結果から、高活性の光触媒を開発するためには、水熱法を用いて欠陥の少ない微粒子を作製することが有効であることが明らかとなった。2.金属利用の水素生成・二酸化炭素固定の研究では、昨年に引き続き金属として鉄を用いて、反応速度を左右する因子について調べた。鉄粉の比表面積が十分大きいときには、反応速度は二酸化炭素分圧に比例し、律速段階は二酸化炭素の溶解・電離過程にある。一方、比表面積が小さいときには、反応速度はアレニウスの式に従って温度とともに上昇し、律速段階が鉄のイオン化・溶解過程にあることが確認された。二酸化炭素の溶解度は温度とともに減少するので、高い反応速度を実現するためには、鉄の供給効率次第で最適な反応温度に設定する必要があることがわかった。また反応活性化を狙って硝酸を添加したところ、二酸化炭素吸収速度の増加が確認された。X線分析の結果、生成した炭酸鉄は粗大結晶と比べて若干の構造の乱れがあることがわかった。以上の結果から、高い反応速度を実現し、実用的プロセスとするための一定の指針が得られた。
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