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2020 年度 実績報告書

単層グラフェン多孔体の展開研究

研究課題

研究課題/領域番号 17H01042
研究機関東北大学

研究代表者

西原 洋知  東北大学, 材料科学高等研究所, 教授 (80400430)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2022-03-31
キーワードグラフェン / 多孔体 / 弾性 / キャパシタ / 燃料電池
研究実績の概要

単層グラフェン多孔体の触媒担体への応用を検討するため、アルミナナノ粒子を鋳型として合成されるグラフェンメソスポンジにピレンを介した金属ナノ粒子の高分散担持を試みた。その結果、ベーサル面が発達したグラフェンメソスポンジにはピレンが強固に固定化され、金属ナノ粒子を高分散で担持することができた。また、ゼオライトを鋳型として合成される単層グラフェン多孔体であるゼオライト鋳型炭素について、高密度ペレット作製の検討を開始した。ゼオライト鋳型炭素の重量当たりの比表面積は約3800m2/gに達するが、体積当たりの比表面積は647 m2/cm3程度に留まっているため、水素貯蔵などガス吸蔵へ応用する際には体積当たりの貯蔵量が小さくなってしまういことが課題である。そこで各種ポリマーや無機材料、ならびに酸化グラフェンをバインダーとして少量混合してホットプレスを行うことで、高密度ペレットの調製を試みた。各種バインダーを検討した結果、酸化グラフェンが特異的に強固なペレットを形成でき、なおかつ体積当たりの比表面積を従来の2.6倍である1686 m2/cm3にまで引き上げることに成功した。また、グラフェンメソスポンジの高分子固体形燃料電池用のカソードPt担体としての応用検討も開始した。グラフェンメソスポンジはエッジサイトがごく少量しか存在しないためPtナノ粒子のアンカーサイトが無いと予想されたが、2-3nmの微小なPtナノ粒子を高分散担持できることを見出した。特異的なメソ多孔構造がPtナノ粒子の足場として機能していると考えられる。さらに、調製したPt担持グラフェンメソスポンジは従来のPt担体カーボンに比べ、Pt露出面積が高く触媒活性が高いことを見出した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

現在に至るまでに、単層グラフェン多孔体であるグラフェンメソスポンジが新型のヒートポンプに利用できることを見出し、また電気二重層キャパシタ電極として4.4Vに達する高い電圧耐性を示すことを発表している。後者の論文はTOP1%論文となり注目を集めた。本年度はさらに単層グラフェン多孔体の応用の幅を広げるべく、高密度ペレットの調製と水素貯蔵への応用、触媒担体への応用、固体高分子形燃料電池のカソードPt担体への応用の検討を開始し、いずれも良好な結果が得られている。さらに、全固体リチウム硫黄電池の正極硫黄担体としての応用に関する検討も開始しており、良好なデータが得られている。このように、計画書に記載していた以上に、様々な用途展開ができており、当初の計画以上に研究は進展している。

今後の研究の推進方策

単層グラフェン多孔体であるグラフェンメソスポンジについて、引き続き全固体リチウム硫黄電池の正極担体としての応用に関する検討を進める。また、金属酸化物表面に高温でメタンが接触した際に、どのようにメタンがグラフェンに変換されるのかを明らかにするため、高温でメタンを流通させつつ熱重量測定や出口ガスの組成分析を行い、反応機構を検討する。イギリスの計算科学を専門とするグループとも連携し、特に化学気相蒸着の初期にどのような化学反応が生じているのかを明らかにする。さらに、グラフェンメソスポンジの量産化に向けた安価な合成法の検討も行う。従来はアルミナナノ粒子を鋳型材に用い、ここに高温でメタンを接触させることでグラフェンを成長させ、アルミナ粒子をフッ化水素酸により除去した後に1800℃でアニールしてグラフェンメソスポンジを調製していた。しかし、フッ化水素酸による鋳型の溶解除去はコストが高く量産には不向きである。そこで、塩酸で容易に除去可能な酸化マグネシウムナノ粒子や酸化カルシウムナノ粒子を用いたグラフェンメソスポンジの合成ルートを新たに開拓する。さらに、これらの金属酸化物表面におけるメタンのグラフェンへの転換反応についても詳細な解析を行う予定である。

  • 研究成果

    (23件)

すべて 2020 その他

すべて 国際共同研究 (5件) 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (15件) (うち国際学会 4件、 招待講演 11件)

  • [国際共同研究] Tsinghua University/Tianjin University(中国)

    • 国名
      中国
    • 外国機関名
      Tsinghua University/Tianjin University
  • [国際共同研究] Chonnam National University(韓国)

    • 国名
      韓国
    • 外国機関名
      Chonnam National University
  • [国際共同研究] Queen Mary University of London(英国)

    • 国名
      英国
    • 外国機関名
      Queen Mary University of London
  • [国際共同研究] Montana State University(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      Montana State University
  • [国際共同研究] University of Calgary(カナダ)

    • 国名
      カナダ
    • 外国機関名
      University of Calgary
  • [雑誌論文] Pyrene‐Thiol‐modified Pd Nanoparticles on Carbon Support: Kinetic Control by Steric Hinderance and Improved Stability by the Catalyst‐Support Interaction2020

    • 著者名/発表者名
      Yoshii Takeharu、Umemoto Daiki、Yamamoto Masanori、Kuwahara Yasutaka、Nishihara Hirotomo、Mori Kohsuke、Kyotani Takashi、Yamashita Hiromi
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 12 ページ: 5880~5887

    • DOI

      10.1002/cctc.202000987

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 単層グラフェンを構成要素とするナノ多孔質材料2020

    • 著者名/発表者名
      西原洋知
    • 雑誌名

      Colloid & Inerface Communication

      巻: 45 ページ: 23-26

  • [雑誌論文] 単層グラフェンナノ多孔体2020

    • 著者名/発表者名
      西原洋知
    • 雑誌名

      化学と工業

      巻: 73 ページ: 878-878

  • [学会発表] Functional Porous Materials Using Advantages of Graphene2020

    • 著者名/発表者名
      Hirotomo Nishihara
    • 学会等名
      The 3rd Symposium for the Core Research Clusters for Materials Science and Spintronics
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Functional Porous Materials Based on Single-layer Graphene Walls2020

    • 著者名/発表者名
      Hirotomo Nishihara
    • 学会等名
      International webinar on “Advanced Materials for Functional & Sustainable Application”
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Template synthesis for functional carbon materials with drawable frameworks2020

    • 著者名/発表者名
      Hirotomo Nishihara
    • 学会等名
      Research seminar in School of Biological and Chemical Sciences
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Carbon-based functional porous materials2020

    • 著者名/発表者名
      Hirotomo Nishihara
    • 学会等名
      Tohoku-Melbourne Workshop
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Functional nanoporous materials with single-graphene walls2020

    • 著者名/発表者名
      Hirotomo Nishihara
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 招待講演
  • [学会発表] Nanoporous frameworks with single-layer graphene walls towards gyroid graphenes2020

    • 著者名/発表者名
      Hirotomo Nishihara
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 招待講演
  • [学会発表] 比表面積、導電性、耐食性、柔軟性に優れる新素材「グラフェンメソスポンジ」2020

    • 著者名/発表者名
      西原洋知
    • 学会等名
      第1回東北大学材料科学ウェビナー
    • 招待講演
  • [学会発表] 電極カーボン材料における高耐食性と高比表面積の両立2020

    • 著者名/発表者名
      西原洋知
    • 学会等名
      電気化学会第87回大会
    • 招待講演
  • [学会発表] 多形なカーボン材料開発2020

    • 著者名/発表者名
      西原洋知
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ2020
    • 招待講演
  • [学会発表] 鋳型法によるナノカーボン材料の合成2020

    • 著者名/発表者名
      西原洋知
    • 学会等名
      2020年炭素材料学会基礎講習会
    • 招待講演
  • [学会発表] 従来に無い機能をもつハイブリッド炭素ナノ材料の創製2020

    • 著者名/発表者名
      西原洋知
    • 学会等名
      第20回東北大学多元物質科学研究所研究発表会
    • 招待講演
  • [学会発表] Effect of Carbon Surface on Electrochemical Degradation of Organic Electrolyte-Based Supercapacitors2020

    • 著者名/発表者名
      R. Tang, Y. Kawabe, Y. Takahashi, M. Yamamoto, H. Nishihara, T. Kyotani
    • 学会等名
      The 3rd Symposium for The Core Research Clusters for Materials Science and Spintronics
  • [学会発表] Electrochemical capacitance in graphene based model frameworks: the effect of defect amount and graphene stacking number2020

    • 著者名/発表者名
      R. Tang, K. Nomura, T. Kyotani, H. Nishihara
    • 学会等名
      第20回東北大学多元物質科学研究所研究発表会
  • [学会発表] The effect of defects and graphene stacking on electrochemical capacitance in graphene-based model frameworks2020

    • 著者名/発表者名
      R. Tang, K. Nomura, H. Nishihara
    • 学会等名
      第47回炭素材料学会年会
  • [学会発表] 走査型電気化学セル顕微鏡を用いた電気二重層キャパシタ材料の局所電気化学計測2020

    • 著者名/発表者名
      河邉佑典, 唐睿, 西原洋知, 福間剛士, 高橋康史
    • 学会等名
      電気化学会第87回大会

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公開日: 2022-12-28  

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