大気圧SIMS法の開発とその固液界面評価への応用

2020 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 17H01058
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 松尾 二郎 京都大学, 工学研究科, 准教授 (40263123)
• 研究分担者: 瀬木 利夫 京都大学, 工学研究科, 講師 (00402975)
• 研究期間 (年度): 2017-04-01 – 2021-03-31
• キーワード: 大気圧SIMS法

研究実績の概要

高速重イオンによる“MeV-SIMS法”を用いることで、蒸気圧の高い液体の表面や固液界面の評価が可能となってきた。これまでの知見を活かし、従来法では評価が困難であった固液界面や液相状態を評価する。脱炭素社会の切り札として研究開発が加速しているリチウムイオンバッテリー(LIB)の電解質の評価を行った。
現在用いられているLIBの電解質は、エチレンカーボネートを基剤とする液体であり、この混合液にLiPF6などを混合することでLIBの電解液として機能している。Liはイオン化ポテンシャルが低いため、液相中では100%電離していると考えられているが、イオン化したLi原子の状態は良くわかっていない。また、液体電解質のエチレンカーボネートは有機分子であり、充放電が行われているときにどのような状態でいるのかはよくわかっていない。そこで、MeV-SIMSを使いLiが電解液でどのような状態であるのかをMeV-SIMS法を使って調べた。
大気圧下でカーボン電極上に滴下したカーボネートの表面と電解液が蒸発した後のカーボン電極のSIMSスペクトルを測定したい。Liを有機材料に混合するとLi付加分子イオンとして検出されることが広く知られており、今回の測定でも電解液であるカーボネートにLiが付加した分子イオンが多く検出された。液体からのSIMSスペクトルの特徴である液体分子がクラスターになった2次イオンが多く検出され、大気圧下で電解液表面からのSIMSスペクトルに初めて成功した。目視では液体が確認できないカーボン表面のSIMSスペクトルにも多くのカーボネート由来のピークが検出されており、電極表面とカーボネートは強固に結合していると考えられる。
このように、大気圧下でのMeV-SIMS測定によりこれまで観察することのできなかった電解液表面や電極表面の状態を直接計測することが可能となった。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Phonon transport probed at carbon nanotube yarn/sheet boundaries by ultrafast structural dynamics (2020)
  • 著者名/発表者名: Masaki Hada, Kotaro Makino, Hirotaka Inoue, Taisuke Hasegawa, Hideki Masuda, Hiroo Suzuki, Keiichi Shirasu, Tomohiro Nakagawa, Toshio Seki, Jiro Matsuo, Takeshi Nishikawa, Yoshifumi Yamashita, Shin-ya Koshihara, Vlad Stolojan, S. Ravi P. Silva, Jun-ichi Fujita, Yasuhiko Hayashi, Satoshi Maeda, Muneaki Hase
  • 雑誌名: Carbon 巻: 170 ページ: 165-173
  • DOI: 10.1016/j.carbon.2020.08.026
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] MeV-SIMS measurement of lithium-containing electrolyte (2020)
  • 著者名/発表者名: Toshio Seki,Tomoya Nonomura, Takaaki Aoki, Jiro Matsuo
  • 雑誌名: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms 巻: 479(15) ページ: 229-232
  • DOI: 10.1016/j.nimb.2020.07.007
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Secondary ion mass spectrometry measurements under ambient and humid conditions using MeV ions (2020)
  • 著者名/発表者名: Toshio Seki, Kenta Ishii, Takaaki Aoki, Jiro Matsuo
  • 雑誌名: Journal of Vacuum Science & Technology B 巻: 38(3) ページ: 034014
  • DOI: 10.1116/1.5145014
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] 大気圧MeV-SIMSの開発と固液界面分析 (2020)
  • 著者名/発表者名: 瀬木 利夫
  • 雑誌名: Journal of surface analysis 巻: 26(3) ページ: 254-259
  • DOI: 10.1384/jsa.26.254
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] 大気圧MeV-SIMSによる固液界面分析に向けた研究 (2021)
  • 著者名/発表者名: 野々村知也, 瀬木 利夫, 松尾 二郎
  • 学会等名: The 68th JSAP Spring Meeting,2021
• [学会発表] ESI法によるグリセロールクラスターのSIMS応用 (2021)
  • 著者名/発表者名: 河野 建太, 瀬木 利夫, 松尾 二郎
  • 学会等名: The 68th JSAP Spring Meeting,2021
• [学会発表] Ambient SIMS with Swift Heavy Ions (2020)
  • 著者名/発表者名: J. Matsuo
  • 学会等名: the 17th International Conference on Nuclear Microprobe Technology and Applications
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] MeV-SIMS measurement of electrolyte dissolved lithium compound at atmospheric pressure (2020)
  • 著者名/発表者名: T. Seki
  • 学会等名: The 21th Workshop on Surface and Interface Analysis
  • 国際学会
• [学会発表] 飛躍的な発展を遂げるSIMS法の展望 有機・生体高分子 (2020)
  • 著者名/発表者名: 松尾 二郎
  • 学会等名: 2020年日本表面真空学会学術講演会
  • 招待講演
• [学会発表] SIMS応用に向けたNano-ESI法によるクラスターイオン (2020)
  • 著者名/発表者名: 河野 建太, 瀬木 利夫, 松尾 二郎
  • 学会等名: 第21回QSEC公開シンポジウム
• [学会発表] リチウムイオン電池電解液のMeV-SIMS測定 (2020)
  • 著者名/発表者名: 野々村 知也, 瀬木 利夫, 松尾 二郎
  • 学会等名: 第21回QSEC公開シンポジウム
• [学会発表] SIMS 応用に向けたNano-ESI 法によるクラスターイオンビームの生成 (2020)
  • 著者名/発表者名: 河野 健太
  • 学会等名: SIMS研究会１３
• [学会発表] リチウムイオン電池電解液のMeV-SIMS 測定 (2020)
  • 著者名/発表者名: 野々村 知也
  • 学会等名: SIMS研究会１３
• [学会発表] スパッタリングされた有機分子の分子構造 (2020)
  • 著者名/発表者名: 松尾 二郎
  • 学会等名: SIMS研究会１３
• [学会発表] MeV-SIMSにおける二次イオン軌道シミュレーション (2020)
  • 著者名/発表者名: 瀬木 利夫, 松尾 二郎
  • 学会等名: The 81th JSAP Autumn Meeting
• [学会発表] リチウム化合物を混合させた電解液の大気圧MeV-SIMS 測定(2) (2020)
  • 著者名/発表者名: 野々村 知也, 瀬木 利夫, 松尾 二郎
  • 学会等名: The 81th JSAP Autumn Meeting