ハニカム格子イリジウム酸化物の新奇量子スピン液体状態

2018 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 17H01140
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 高木 英典 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (40187935)
• 研究分担者: 平岡 奈緒香 (太田奈緒香) 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 助教 (40758827) ; 北川 健太郎 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 講師 (90567661)
• 研究期間 (年度): 2017-04-01 – 2020-03-31
• キーワード: 量子スピン液体 / ハニカム構造 / キタエフ系 / イリジウム酸化物 / エキシトニック磁性 / 中性子回折 / 核磁気共鳴 / 強相関電子系

研究実績の概要

昨年度発信した二次元ハニカム格子化合物H3LiIr2O6における量子スピン液体状態の発見を発展させ、スピン液体発現機構やエキゾチック励起を明らかにすべく努力した。D同位体効果の実験によって、磁気相互作用に対する巨大同位体効果を見出した。これに対してNMR観測結果によると量子スピン液体状態はD体でも存在する。理論的にはKitaevスピン液体状態が極めて限られた磁気相互作用パラメータ空間でしか存在しえないことから、この結果は液体状態出現に他の必須要素が存在することを示唆する。
更なる発展形としてD同位体とIr同位体を組み合わせた試料を作製した。同位体試料では中性子の吸収を抑えられ、中性子構造解析や非弾性散乱が可能となった。ごく最近の中性子構造解析の結果はLiIr2O6ハニカム面間のDがの上下の酸素の中心位置でなく、上下どちらかの酸素とOD結合を構築していることが明らかになりつつある。OD結合はIr間の超交換相互作用に大きな影響与える。OD結合とOH結合では、その量子性により結合状態が大きく異なることが予想される。このことが巨大同位体効果の起源であると推論した。さらにOD結合は上下の酸素に対してランダム分布しており、磁気結合の乱れが容易に推測される。このような磁気結合の乱れがスピン液体状態を安定化させる要因であると提案したい。
ハイパーハニカム構造Li2IrO3の圧力下での磁気秩序消失を高圧NMR、磁化測定、構造解析により詳細に調べた。その結果、3-4GPaの高圧下でジグザク鎖上に強い結合を有するIr二量体が形成され、非磁性スピン一重項状態が出現することが明らかとなった。この非磁性スピン一重項状態は圧力低下とともに抑制され、1-2GPaで長距離秩序と競合する。競合領域では不均一な非磁性状態が実現し、これが単なる乱れた二量体グラス状態なのか、ある種のスピン液体状態なのか興味が持たれる。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

昨年度は量子スピン液体を発見したので、比較するとそれより高い自己評価を下すことは困難である。しかしながら、巨大同位体効果の発見は予想外の発見であり、ＯＤ結合とそれに伴う乱れの発見とあわせて、十分に満足できる結果が得られたと自負する。すでに国内外の理論グループが量子化学計算などをスタートし、プロトンの量子効果などに興味が集まっている。ハイパーハニカムの相競合は量子スピン液体のとのつながりが今の時点で明確ではないが、強電子相関とスピン軌道相互作用の競合/競争の典型例として、学術的な価値は高いと考える。なお、一連の進展をレビューとして、Nature Reviews Physics誌に執筆し、そのインパクトを広く発信した。

今後の研究の推進方策

重水素置換したD3LiIr2O6の同位体効果の研究をさらに発展させ、量子液体発現の機構にさらに踏み込みたい。中性子による構造解析は予備的なものなので、ＰＤＦ解析など追加して、結果をポリッシュアップし、量子化学計算の結果など連携しながら、浮かび上がってきた水素/重水素の役割をつめて行きたい。3次元ハニカム格子β-Li2IrO3については、圧力下におけるスピン一重項ダイマー状態とJeff=1/2スパイラル磁性相の競合の全貌が磁化測定とNMR測定を通じて、ほぼ解明できたので、これをまとめ、磁場誘起の磁気秩序の融解と臨界点での素励起の検出に注力する。ｄ４のJ=0モット状態については候補物質であるAg3LiRu2O6（H3LiIr2O6と同じ構造）について、J＝０モット状態の検証をさらに進めるとともに、圧力下での磁化、NMR測定によってエキシトニック磁性（特にスピン液体）の可能性を探る。格子ひずみがなく完全な八面体の対称性を保つK2RuCl6について同様の検証を進めると同時に、比較によってAg3LiRu2O6における結晶場分裂の効果を明らかにする。

研究成果

• [国際共同研究] マックスプランク研究所/シュツットガルト大学(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: マックスプランク研究所/シュツットガルト大学
• [雑誌論文] Thermodynamic signatures of quantum criticality in cuprate superconductors (2019)
  • 著者名/発表者名: Michon B.、Girod C.、Badoux S.、Kaemar k J.、Ma Q.、Dragomir M.、Dabkowska H. A.、Gaulin B. D.、Zhou J.-S.、Pyon S.、Takayama T.、Takagi H.、Verret S.、Doiron-Leyraud N.、Marcenat C.、Taillefer L.、Klein T.
  • 雑誌名: Nature 巻: 567 ページ: 218～222
  • DOI: 10.1038/s41586-019-0932-x
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Pressure-induced collapse of the spin-orbital Mott state in the hyperhoneycomb iridate β-Li2IrO3 (2019)
  • 著者名/発表者名: Takayama T.、Krajewska A.、Gibbs A. S.、Yaresko A. N.、Ishii H.、Yamaoka H.、Ishii K.、Hiraoka N.、Funnell N. P.、Bull C. L.、Takagi H.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 99 ページ: 125127
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.99.125127
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Concept and realization of Kitaev quantum spin liquids (2019)
  • 著者名/発表者名: Takagi Hidenori、Takayama Tomohiro、Jackeli George、Khaliullin Giniyat、Nagler Stephen E.
  • 雑誌名: Nature Reviews Physics 巻: 1 ページ: 264～280
  • DOI: 10.1038/s42254-019-0038-2
  • 国際共著
• [雑誌論文] Long-range magnetic ordering in rocksalt-type high-entropy oxides (2019)
  • 著者名/発表者名: Jimenez-Segura Marco Polo、Takayama Tomohiro、Berardan David、Hoser Andreas、Reehuis Manfred、Takagi Hidenori、Dragoe Nita
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 114 ページ: 122401～122401
  • DOI: 10.1063/1.5091787
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Spin waves and spin-state transitions in a ruthenate high-temperature antiferromagnet (2019)
  • 著者名/発表者名: Suzuki H.、Gretarsson H.、Ishikawa H.、Ueda K.、Yang Z.、Liu H.、Kim H.、Kukusta D.、Yaresko A.、Minola M.、Sears J. A.、Francoual S.、Wille H.-C.、Nuss J.、Takagi H.、Kim B. J.、Khaliullin G.、Yavas H.、Keimer B.
  • 雑誌名: Nature Materials 巻: - ページ: -
  • DOI: 10.1038/s41563-019-0327-2
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Neutron scattering length determination by means of total scattering (2018)
  • 著者名/発表者名: Hannon Alex C.、Gibbs Alexandra S.、Takagi Hidenori
  • 雑誌名: Journal of Applied Crystallography 巻: 51 ページ: 854～866
  • DOI: 10.1107/S1600576718006064
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Probing the Jeff=0 ground state and the Van Vleck paramagnetism of the Ir5+ ions in layered Sr2Co0.5Ir0.5O4 (2018)
  • 著者名/発表者名: Agrestini S.、Kuo C.-Y.、Chen K.、Utsumi Y.、Mikhailova D.、Rogalev A.、Wilhelm F.、Forster T.、Matsumoto A.、Takayama T.、Takagi H.、Haverkort M. W.、Hu Z.、Tjeng L. H.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 97 ページ: 214436
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.97.214436
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Photo-excited dynamics in the excitonic insulator Ta2NiSe5 (2018)
  • 著者名/発表者名: Werdehausen Daniel、Takayama Tomohiro、Albrecht Gelon、Lu Yangfan、Takagi Hidenori、Kaiser Stefan
  • 雑誌名: Journal of Physics: Condensed Matter 巻: 30 ページ: 305602～305602
  • DOI: 10.1088/1361-648X/aacd76
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Infrared phonon spectra of quasi-one-dimensional Ta2NiSe5 and Ta2NiS5 (2018)
  • 著者名/発表者名: Larkin T. I.、Dawson R. D.、Hoeppner M.、Takayama T.、Isobe M.、Mathis Y.-L.、Takagi H.、Keimer B.、Boris A. V.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 98 ページ: 125113
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.98.125113
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Roles of Carrier Doping, Band Gap, and Electron Relaxation Time in the Boltzmann Transport Calculations of a Semiconductor’s Thermoelectric Properties (2018)
  • 著者名/発表者名: Katsura Yukari、Takagi Hidenori、Kimura Kaoru
  • 雑誌名: MATERIALS TRANSACTIONS 巻: 59 ページ: 1013～1021
  • DOI: 10.2320/matertrans.E-M2018813
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Direct observation of strain-induced orbital valence band splitting in HfSe2 by sodium intercalation (2018)
  • 著者名/発表者名: Eknapakul T.、Fongkaew I.、Siriroj S.、Jindata W.、Chaiyachad S.、Mo S.-K.、Thakur S.、Petaccia L.、Takagi H.、Limpijumnong S.、Meevasana W.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 97 ページ: 201104
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.97.201104
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Nature of the charge carriers in LaAlO3-SrTiO3 oxide heterostructures probed using hard X-ray photoelectron spectroscopy (2018)
  • 著者名/発表者名: Mukherjee Sumanta、Pal Banabir、Sarkar Indranil、van Roekeghem Ambroise、Drube Wolfgang、Takagi H.、Matsuno Jobu、Biermann Silke、Sarma D. D.
  • 雑誌名: EPL (Europhysics Letters) 巻: 123 ページ: 47003～47003
  • DOI: 10.1209/0295-5075/123/47003
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Magnetotransport in Sr3PbO antiperovskite (2018)
  • 著者名/発表者名: Suetsugu S.、Hayama K.、Rost A. W.、Nuss J.、Muehle C.、Kim J.、Kitagawa K.、Takagi H.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 98 ページ: 115203
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.98.115203
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Three-Dimensional Fermi Surface of Overdoped La-Based Cuprates (2018)
  • 著者名/発表者名: Horio M.、Hauser K.、Sassa Y.、Mingazheva Z.、Sutter D.、Kramer K.、Cook A.、Nocerino E.、Forslund O.K.、Tjernberg O.、Kobayashi M.、Chikina A.、Schroeter N.B.M.、Krieger J.A.、Schmitt T.、Strocov V.N.、Pyon S.、Takayama T.、Takagi H.、et al.
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 121 ページ: 077004
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.121.077004
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Spin dynamics of coupled spin ladders near quantum criticality in Ba2CuTeO6 (2018)
  • 著者名/発表者名: Macdougal David、Gibbs Alexandra S.、Ying Tao、Wessel Stefan、Walker Helen C.、Voneshen David、Mila Frederic、Takagi Hidenori、Coldea Radu
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 98 ページ: 174410
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.98.174410
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Photo-induced semimetallic states realised in electron-hole coupled insulators (2018)
  • 著者名/発表者名: K. Okazaki, Y. Ogawa, T. Suzuki, T. Yamamoto, T. Someya, S. Michimae, M. Watanabe, Y. Lu, M. Nohara, H. Takagi, N. Katayama, H. Sawa, M. Fujisawa, T. Kanai, N. Ishii, J. Itatani, T. Mizokawa & S. Shin
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 9 ページ: 4322
  • DOI: 10.1038/s41467-018-06801-1
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Quantum Spin Liquid in 5d Electron Honeycomb Compound H3LiIr2O6, (2019)
  • 著者名/発表者名: K. Kitagawa
  • 学会等名: 2019 Joint MMM-Intermag Conference
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Excitonic Transition in the layered chalcogenide Ta2NiSe5 (2019)
  • 著者名/発表者名: H. Takagi
  • 学会等名: JKT 2019
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] A spin orbital-entangled quantum liquid on a honeycomb lattice (2019)
  • 著者名/発表者名: H. Takagi
  • 学会等名: APS March Meeting 2019
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] キタエフ系ハニカム化合物の超高圧磁化測定 (2019)
  • 著者名/発表者名: 露木裕太, 北川健太郎, Kelton Whiteaker, Marian Blankenhorn, 高木英典
  • 学会等名: 日本物理学会第74回年次大会(2019年)
• [学会発表] 層状ハニカム型イリジウム酸化物のエピタキシャル薄膜合成 (2019)
  • 著者名/発表者名: 根岸真通, 北川健太郎, 高木英典
  • 学会等名: 日本物理学会第74回年次大会(2019年)
• [学会発表] アンチペロブスカイトSr$_3$PbOにおける3次元ディラック電子の巨大軌道反磁性 (2019)
  • 著者名/発表者名: 末次祥大, 北川健太郎, 苅宿俊風, 葉山慶平, A. W. Rost, J. Nuss, C. Muhle, 小形正男, 高木英典
  • 学会等名: 日本物理学会第74回年次大会(2019年)
• [学会発表] Interplay of spin-orbit coupling and electron correlations in 4d and 5d transition metal oxides (2018)
  • 著者名/発表者名: H. Takagi
  • 学会等名: 5th International Workshop on Complex Oxides
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Spin-orbital entangled quantum liquid in H3LiIr2O6 (2018)
  • 著者名/発表者名: H. Takagi
  • 学会等名: Trends in Quantum Magnetism, WE Heraeus Seminar
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] When spins and charges feel frustrated... (2018)
  • 著者名/発表者名: H. Takagi
  • 学会等名: Symposium "Innovation and Creativity in Science"
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Liquid and solid states of spin orbital entangled matter in 4d and 5d transition metal oxides (2018)
  • 著者名/発表者名: H. Takagi
  • 学会等名: Telluride workshop on Enhanced Functionalities in 4 and 5d Containing Material from Large Spin-Orbit Coupling
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Spin-orbital quantum liquid on honeycomb lattice (2018)
  • 著者名/発表者名: H. Takagi
  • 学会等名: TEMM2018
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Qunatum Spin Liquid (2018)
  • 著者名/発表者名: H. Takagi
  • 学会等名: Advanced School and Workshop on Correlations in Electron Systems: from Quantum Criticality to Topology
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] ハニカム格子系Li2RuO3薄膜の成長条件と輸送特性 (2018)
  • 著者名/発表者名: 山村凌平, 平岡奈緒香, 北川健太郎, 高木英典
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] アンチペロブスカイトSr3PbOにおける3次元ディラック電子の巨大軌道反磁性, (2018)
  • 著者名/発表者名: 末次祥大, 北川健太郎, 苅宿俊風, 葉山慶平, A. W. Rost, J. Nuss, C. Muhle, 小形正男, 高木英典
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] ステップ基板を用いたペロブスカイト型Sr(Ir1-x,SnxO3薄膜の配向制御と電気輸送特性, (2018)
  • 著者名/発表者名: 根岸真通, 平岡奈緒香, 高木英典
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] Excitonic transition (and q=0 CDW) in Ta2NiSe5 (2018)
  • 著者名/発表者名: H. Takagi
  • 学会等名: E-MRS meeting
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Exploring novel quantum phases in 5d transition metal oxides (2018)
  • 著者名/発表者名: H. Takagi
  • 学会等名: CIFAR meeting on quantum materials
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Exotic Phase of spin-orbital entangled matter (2018)
  • 著者名/発表者名: H. Takagi
  • 学会等名: MPI-UBC-UTokyo workshop
  • 国際学会 / 招待講演
• [備考] 高木・北川研究室ホームページ
  • URL: http://park.itc.u-tokyo.ac.jp/takagi_lab/