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2018 年度 実績報告書

異常原子価化合物の創製と新機能の開拓-極限環境の活用-

研究課題

研究課題/領域番号 17H01195
研究機関大阪大学

研究代表者

石渡 晋太郎  大阪大学, 基礎工学研究科, 教授 (00525355)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワード高圧合成 / 異常高原子価 / 遷移金属酸化物 / らせん磁性 / 巨大交差相関応答
研究実績の概要

新規異常高原子価コバルト酸化物Sr1-xCaxCoO3における磁気基底状態の変化の起源を探るため、電気抵抗率測定と比熱測定を行った。その結果、強磁性的なx<0.6の組成では室温近傍で金属的挙動が見られるのに対し、らせん磁性の可能性が示唆される半強磁性的なx≧0.8の組成では半金属あるいは半導体的な挙動が見られることが分かった。また、この変化に伴って、電子比熱が3割程度減少することが確認された。これらの結果は磁気基底状態の変化に伴って、擬ギャップが生じていることを示唆するものであり、CaCoO3において結晶構造解析から示唆されたヤーンテラー歪みの存在と整合する結果となった。

擬1次元鎖構造をもつ新奇ペロブスカイト型銅酸化物PrCuO3と3次元的なペロブスカイト型銅酸化物LaCuO3の混晶系La1-xPrxCuO3の高圧合成を行い、放射光X線を用いた精密構造解析や電気抵抗率測定および比熱測定を行った。x>0.6はPrCuO3と同じ1次元的ペロブスカイト構造をもつ半導体、x<0.6は3次元的ペロブスカイト型構造をもつ金属であることが分かった。また、越智らによる第一原理計算から、このAサイト置換に依存した構造転移は、Prの4f軌道とCuの3d軌道間の電荷移動によって引き起こされることが示唆された。また、PrCuO3は半導体あるいは半金属的であるにもかかわらず非常に大きな電子比熱係数を示すことが明かとなり、これは4f軌道がフェルミエネルギー近傍にあることを反映している可能性がある。一方で、PrCuO3は最低温まで磁気秩序を示さないことから、擬1次元構造による長距離秩序の抑制が低温における大きなスピンエントロピー残留をもたらしている可能性も考えられる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度はペロブスカイト型コバルト酸化物や新規ペロブスカイト型銅酸化物Pr1-xLaxCuO3に対して系統的な物性測定を行い、その特異な磁性や構造歪みの起源に関する理解が進んだ。また、強磁性ーらせん磁性転移を示す異常高原子価コバルト酸化物Sr1-xCaxCoO3に関する論文発表を行い(H. Sakai et al., Phys. Rev. Mater)、高圧学会誌の特集(高圧力場が切り拓く材料科学の新展開)にて、異常高原子価鉄・コバルト酸化物に関する解説記事を寄稿するなど、本研究課題の成果がまとまりつつある。

今後の研究の推進方策

PrCuO3のように特異なCu-O格子を有する新規ペロブスカイト型銅酸化物の開拓と物性測定を進め、Cu2+/3+系ペロブスカイトにおける構造機能相関の解明を目指す。また、Fe4+/Co4+を内包する新奇ペロブスカイト型酸化物の高圧合成とトポロジカルらせん磁性相の探索を進める。特に多彩なトポロジカルらせん磁性を示すSrFeO3の周辺物質として、(Sr,Ba,La)FeO3の網羅的高圧合成を行い、Fe4+系酸化物における特異な磁性の全容解明を目指す。また、第一原理計算を活用した3d,4d遷移金属酸化物高圧相の探索にも力を入れる。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2019 2018 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 1件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 3件、 招待講演 2件)

  • [国際共同研究] Laboratory for Quantum Magnetism, EPFL(スイス)

    • 国名
      スイス
    • 外国機関名
      Laboratory for Quantum Magnetism, EPFL
  • [国際共同研究] Paul Scherrer Institut(スイス)

    • 国名
      スイス
    • 外国機関名
      Paul Scherrer Institut
  • [雑誌論文] Negative-pressure-induced helimagnetism in ferromagnetic cubic perovskites Sr1-xBaxCoO32018

    • 著者名/発表者名
      H. Sakai, S. Yokoyama, A. Kuwabara, J. S. White, E. Canevet, H. M. Ronnow, T. Koretsune, R. Arita, A. Miyake, M. Tokunaga, Y. Tokura, S. Ishiwata Phys. Rev. Mater. 2, 104412 (2018).
    • 雑誌名

      Phys. Rev. Mater.

      巻: 2 ページ: 104412

    • DOI

      10.1103/PhysRevMaterials.2.104412

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Impact of antiferromagnetic order on Landau level splitting of quasi-two-dimensional Dirac fermions in EuMnBi22018

    • 著者名/発表者名
      H. Masuda, H.Sakai, M. Tokunaga, M. Ochi, H. Takahashi, K. Akiba, A. Miyake, K. Kuroki, Y. Tokura, S. Ishiwata
    • 雑誌名

      Phys. Rev. B

      巻: 98 ページ: 161108

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.98.161108

    • 査読あり
  • [雑誌論文] ペロブスカイト型異常高原子価鉄・コバルト酸化物の高圧合成と新奇磁気秩序相の探索2018

    • 著者名/発表者名
      石渡 晋太郎, 高橋 英史, 酒井 英明
    • 雑誌名

      高圧力の科学と技術

      巻: 28 ページ: 206-216

    • DOI

      10.4131/jshpreview.28.206

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] High pressure synthesis of a new perovskitetype cuprate with doped CuO chains2019

    • 著者名/発表者名
      Masaharu Ito, Hidefumi Takahashi, Hideaki Sakai, Jun Fujioka, Masayuki Ochi, Shiro Sakai, Ryotaro Arita, Hajime Sagayama, Yuichi Yamasaki, Yuichi Yokoyama, Hiroki Wadati, Yoshihiro Kusano, Yoshinori Tokura, Shintaro Ishiwata
    • 学会等名
      American Physical Society (APS) spring meeting 2019
    • 国際学会
  • [学会発表] Topological and helical spin structures in centrosymmetric cubic perovskites2018

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Ishiwata
    • 学会等名
      The 2nd Asia Pacific Workshop on Quantum Magnetism
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Critical enhancement of cryogenic thermopower in a structurally controlled polar semimetal MoTe22018

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Ishiwata
    • 学会等名
      E-MRS (European Materials Research Society) 2018 Fall meeting
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ペロブスカイト型酸化物Sr1-xLaxFeO3における多彩なスピン・電荷秩序相の全貌2018

    • 著者名/発表者名
      小野瀬雅穂, 高橋英史, 佐賀山基, 山﨑裕一, 十倉好紀, 石渡晋太郎
    • 学会等名
      日本物理学会2018秋季大会
  • [学会発表] ビスマス正方格子を含む新規多層ディラック電子系候補物質の開拓2018

    • 著者名/発表者名
      増田英俊, 酒井英明, 高橋英史, 石渡晋太郎
    • 学会等名
      日本物理学会2018秋季大会
  • [学会発表] 巨大磁気抵抗効果を示す極性磁性半導体AgCrSe2の磁気熱電特性2018

    • 著者名/発表者名
      高橋英史, 秋葉智起, 秋葉和人, 三宅厚志, 徳永将史, 石渡晋太郎
    • 学会等名
      日本物理学会2018秋季大会
  • [学会発表] 磁性半金属α-EuP3における巨大異常Hall効果の異方性2018

    • 著者名/発表者名
      メイヨーアレックス浩, 高橋英史, 野本敦朗, 増田英俊, 酒井英明, 秋葉和人, 三宅厚志, 徳永将史, M. S. Bahramy, 石渡晋太郎
    • 学会等名
      日本物理学会2018秋季大会
  • [学会発表] マグネトプランバイト型コバルト酸化物SrCo12O19における中性子回折実験2018

    • 著者名/発表者名
      浅井晋一郎, 菊池帆高, 高橋英史, 石渡晋太郎, Studer Andrew, 益田隆嗣
    • 学会等名
      日本物理学会2018秋季大会

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公開日: 2021-01-27  

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