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2018 年度 実績報告書

原子分解能DPC STEMに基づく実空間電荷密度マッピング法の開発と材料界面解析

研究課題

研究課題/領域番号 17H01316
研究機関東京大学

研究代表者

柴田 直哉  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (10376501)

研究分担者 石川 亮  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (20734156)
研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワード走査透過型電子顕微鏡法 / 材料界面 / 電荷密度 / 微分位相コントラスト法
研究実績の概要

本研究では、申請者らが近年開発した原子分解能DPC STEM法をベースとして、材料局所領域の電荷密度分布を原子レベルで実空間マッピングするための新たな電子顕微鏡法を開発する。更に、この手法を無機材料界面構造解析に応用することで、異種結晶間の界面形成メカニズムを原子・電子スケールから本質的に明らかにすることを最終的な目標としている。
本年度は、原子分解能DPC STEMの定量観察により、原子電場を定量的に可視化し、その情報から原子スケールの電荷密度分布の直接観察が可能かどうか、実験及び理論計算を用いて検証した。その前段階として、ノイズを加味した解析を行い、ノイズを取り入れた像理論を構築し、原子分解能DPC STEM法と他の手法を比較し、その優位性の検証に成功した。モデル試料としてGaN結晶を用いて、その原子電場像から電荷密度分布像を形成した。その結果、原子中心の正電荷を持つ原子核と負電荷をもつ電子雲の実空間観察に成功した。結合を担う電子に関しても原理的には観察が可能になると考えられるが、現状では分解能、装置安定性、検出器感度などの問題で今後の課題になると考えられる。更に、DCT法を用いたポテンシャル再生なども可能になり、試料が十分薄い条件では、原子レベルのポテンシャル、電荷密度分布観察が可能であると考えられる。その真価を検証するため、グラフェンの原子電場直接観察を試みた。その結果、単原子レイヤーであるグラフェンの原子周囲の電場分布を直接観察することに成功し、その空間分布、強度が原子の配位環境、すなわち結合と密接関連すること示唆された。更に、酸化物の清浄表面に貴金属ナノクラスターを形成する技術を構築し、モデル的な金属微粒子/セラミックス界面の作製に成功した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

平成30年度は①原子分解能DPC STEM法による原子電場定量解析手法の確立、②原子分解能DPC STEM法による局所電荷密度分布直接観察法の開発、③原子分解能 DPC STEM法の像形成理論解析、④モデル界面作製と原子分解能DPC STEM構造解析を並行して行い、いずれの項目についても一定の成果を得ることができた。特に、①、②、③に関してはハイインパクトな論文発表も行っており、計画以上に進んでいる。④に関しては、試料作製が確立しつつあるため、来年度の界面観察に応用する予定である。

今後の研究の推進方策

来年度は、引き続き各研究を鋭意推進するとともに、最終年度にあたりこれまでの成果を取り纏め、原子分解能DPC STEMに基づく実空間電荷密度マッピング法を確立し、材料応用展開は進めていく。得られた知見に関しては、適宜論文、学会発表などで外部報告する予定である。

  • 研究成果

    (44件)

すべて 2019 2018 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (17件) (うち国際共著 8件、 査読あり 17件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (26件) (うち国際学会 16件、 招待講演 23件)

  • [国際共同研究] Monash University(オーストラリア)

    • 国名
      オーストラリア
    • 外国機関名
      Monash University
  • [雑誌論文] Large angle illumination enabling accurate structure reconstruction from thick samples in scanning transmission electron microscopy2019

    • 著者名/発表者名
      H. G. Brown R. Ishikawa G. Sanchez-Santolino N. Shibata Y. Ikuhara L. J. Allen S. D. Findlay
    • 雑誌名

      Ultramicroscopy

      巻: 197 ページ: 112-121

    • DOI

      10.1016/j.ultramic.2018.12.010

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Thin-film stabilization of LiNbO3-type ZnSnO3 and MgSnO3 by molecular-beam epitaxy2019

    • 著者名/発表者名
      K. Fujiwara, H. Minato, J. Shiogai, A. Kumamoto, N. Shibata and A. Tsukazaki
    • 雑誌名

      APL Materials

      巻: 7 ページ: 22505

    • DOI

      10.1063/1.5054289

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Atomic-scale origin of enhanced ionic conductivity at crystal defects2019

    • 著者名/発表者名
      B. Feng, R. Ishikawa, A. Kumamoto, N. Shibata and Y. Ikuhara
    • 雑誌名

      Nano Letters

      巻: 19 ページ: 2162?2168

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.9b00506

    • 査読あり
  • [雑誌論文] The core structure of 60 degrees mixed basal dislocation in alumina (alpha-Al2O3) introduced by in situ TEM nanoindentation2019

    • 著者名/発表者名
      B. Miao, S. Kondo, E. Tochigi, J.K. Wei, B. Feng, N. Shibata and Y. Ikuhara
    • 雑誌名

      Scripta Materialia

      巻: 163 ページ: 157-162

    • DOI

      10.1016/j.scriptamat.2019.01.011

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Unusual Oxygen Partial Pressure Dependence of Electrical Transport of Single-Crystalline Metal Oxide Nanowires Grown by the Vapor?Liquid?Solid Process2019

    • 著者名/発表者名
      H. Anzai, T. Takahashi, M. Suzuki, M. Kanai, G. Zhang, T. Hosomi, T. Seki, K. Nagashima, N. Shibata and T. Yanagida
    • 雑誌名

      Nano Letters

      巻: 19 ページ: 1675-1681

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.8b04668

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Probing the Internal Atomic Charge Density Distributions in Real Space2018

    • 著者名/発表者名
      G. Sanchez-Santolino N. R. Lugg T. Seki R. Ishikawa S. D. Findlay Y. Kohno Y. Kanitani S. Tanaka S. Tomiya Y. Ikuhara N. Shibata
    • 雑誌名

      ACS Nano

      巻: 12 ページ: 8875-8881

    • DOI

      10.1021/acsnano.8b03712

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Direct electric field imaging of graphene defects2018

    • 著者名/発表者名
      R. Ishikawa S. D. Findlay T. Seki G. Sanchez-Santolino Y. Kohno Y. Ikuhara N. Shibata
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 9 ページ: 3878

    • DOI

      10.1038/s41467-018-06387-8

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Atomic-Scale Structure Relaxation, Chemistry and Charge Distribution of Dislocation Cores in SrTiO32018

    • 著者名/発表者名
      P. Gao, R. Ishikawa, B. Feng, A. Kumamoto, N. Shibata and Y. Ikuhara
    • 雑誌名

      Ultramicroscopy

      巻: 184 ページ: 217-224

    • DOI

      10.1016/j.ultramic.2017.09.006

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Effects of an oxygen potential gradient and water vapor on mass transfer in polycrystalline alumina at high temperatures2018

    • 著者名/発表者名
      T. Matsudaira, S. Kitaoka, N. Shibata, Y. Ikuhara, M. Takeuchi and T. Ogawa
    • 雑誌名

      Acta materialia

      巻: 151 ページ: 21-30

    • DOI

      10.1016/j.actamat.2018.03.021

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Probing the limits of the rigid-intensity-shift model in differential-phase-contrast scanning transmission electron microscopy2018

    • 著者名/発表者名
      L. Clark, H. G. Brown, D. M. Paganin, M. J. Morgan, T. Matsumoto, N. Shibata, T. C. Petersen, and S. D. Findlay
    • 雑誌名

      Physical Review A

      巻: 97 ページ: 43843

    • DOI

      10.1103/PhysRevA.97.043843

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Inversion domain network stabilization and spinel phase suppression in ZnO2018

    • 著者名/発表者名
      J. Hoemke, E. Tochigi, T. Tohei, H. Yoshida, N. Shibata, Y. Ikuhara and Y. Sakka
    • 雑誌名

      Journal of American Ceramic Society

      巻: 101 ページ: 2616-2626

    • DOI

      10.1111/jace.15426

    • 査読あり
  • [雑誌論文] On the quantitativeness of grain boundary chemistry using STEM EDS: A ZrO2 Σ9 model grain boundary case study2018

    • 著者名/発表者名
      B. Feng, N.R. Lugg, A. Kumamoto, N. Shibata and Y. Ikuhara
    • 雑誌名

      Ultramicoscopy

      巻: 193 ページ: 33-38

    • DOI

      10.1016/j.ultramic.2018.05.010

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Theoretical framework of statistical noise in scanning transmission electron microscopy2018

    • 著者名/発表者名
      T. Seki, Y. Ikuhara and N. Shibata
    • 雑誌名

      Ultramicoscopy

      巻: 193 ページ: 118-125

    • DOI

      10.1016/j.ultramic.2018.06.014

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Influence of Dislocations in Transition Metal Oxides on Selected Physical and Chemical Properties2018

    • 著者名/発表者名
      K. Szot, C. Rodenbucher, G. Bihlmayer, W. Speier, R. Ishikawa, N. Shibata and Y. Ikuhara
    • 雑誌名

      Crystals

      巻: 8 ページ: 241

    • DOI

      10.3390/cryst8060241

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Atomic-scale measurement of flexoelectric polarization at SrTiO3 dislocations2018

    • 著者名/発表者名
      P. Gao, S. Yang, R. Ishikawa, N. Li, B. Feng, A. Kumamoto, N. Shibata, P. Yu and Y. Ikuhara
    • 雑誌名

      Physical Review Letters

      巻: 120 ページ: 267601

    • DOI

      10.1103/PhysRevLett.120.267601

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Accurate measurement of electric potentials in biased GaAs compound semiconductors by phase-shifting electron holography2018

    • 著者名/発表者名
      S. Anada, K. Yamamoto, H. Sasaki, N. Shibata, M. Matsumoto, Y. Hori, K. Kinugawa, A. Imamura and T. Hirayama
    • 雑誌名

      Microscopy

      巻: 68 ページ: 159-166

    • DOI

      10.1093/jmicro/dfy131

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 原子内部電場の直接観察2018

    • 著者名/発表者名
      柴田直哉
    • 雑誌名

      応用物理

      巻: 87 ページ: 828-832

    • 査読あり
  • [学会発表] Electric field imaging of atomistic defects in graphene2019

    • 著者名/発表者名
      R. Ishikawa S. Findlay T. Seki G. Sanchez-Santolino Y. Kohno Y. Ikuhara N. Shibata
    • 学会等名
      International Workshop of Ultra High-Resolution on Microscopy 2019
    • 国際学会
  • [学会発表] グラフェン欠陥における原子分解能電場解析2019

    • 著者名/発表者名
      石川亮 S. Findlay 関岳人 G. Sanchez-Santolino 河野祐二 幾原雄一 柴田直哉
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 2019年 年会
  • [学会発表] 先端電子顕微鏡法による材料の局所構造解析2019

    • 著者名/発表者名
      石川亮
    • 学会等名
      第2回情報計測インフォマティクス
    • 招待講演
  • [学会発表] Towards subatomic-resolution electron microscopy ?Can we observe inside of atoms?-2019

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      International workshop of ultra high-resolution on microscopy
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 先進原子分解能電子顕微鏡による電磁場観察の現状と展望2019

    • 著者名/発表者名
      柴田直哉
    • 学会等名
      第4回分析TEMユーザーズミーティング
    • 招待講演
  • [学会発表] 先進原子分解能電子顕微鏡による材料局所電磁場解析2019

    • 著者名/発表者名
      柴田直哉
    • 学会等名
      日本原子力学会 2019年春の年会
    • 招待講演
  • [学会発表] 原子分解能電磁場計測電子顕微鏡の開発と材料界面研究(学術賞受賞講演)2019

    • 著者名/発表者名
      柴田直哉
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2019年年会
    • 招待講演
  • [学会発表] Direct electromagnetic field imaging in materials and devices by DPC STEM2019

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      MST 36
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Advanced electron microscopy for spinel related materials2018

    • 著者名/発表者名
      R. Ishikawa
    • 学会等名
      9th International Workshop on Spinel Nitrides and Related Materials
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Surface and Electric Field Imaging by Newly Designed Atomic-Resolution STEM2018

    • 著者名/発表者名
      R. Ishikawa N. Shibata Y. Ikuhara
    • 学会等名
      Microscopy & Microanalysis 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] グラフェン欠陥における原子分解能電場観察2018

    • 著者名/発表者名
      石川亮 S. Findlay 関岳人 G. Sanchez-Santolino 河野祐二 幾原雄一 柴田直哉
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会第74回学術講演会
  • [学会発表] Atomic-resolution differential phase contrast scanning transmission electron microscopy for materials research2018

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      MRS spring meeting 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Advanced differential phase contrast scanning transmission electron microscopy for materials research2018

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      2018 International Workshop on STEM, UCAS
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Aberration-corrected DPC STEM for materials research2018

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      Grand opening of IMRI and ISAMS-1, UC Irvine
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Development of advanced scanning transmission electron microscopy for materials research2018

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      JAFOE 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 先進DPC STEM法による材料電磁場解析2018

    • 著者名/発表者名
      柴田直哉
    • 学会等名
      実用顕微評価技術セミナー2018、日本表面真空学会
    • 招待講演
  • [学会発表] 先進電子顕微鏡法を用いたセラミックス界面の原子・電子構造解析2018

    • 著者名/発表者名
      柴田直哉
    • 学会等名
      フルラス・岡崎記念会2018年度講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] Direct electromagnetic field imaging of materials and devices by atomic-resolution STEM2018

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      NCTC TEM/STEM Seminar and workshop, Bangkok
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Aberration-corrected differential phase contrast STEM2018

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      EMSI 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Advanced DPC STEM for materials research2018

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      Workshop on STEM with advanced detector
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Direct electromagnetic field imaging of materials by advanced differential phase contrast STEM2018

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      19th International Microscopy Congress
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 先進原子分解能STEM法による材料局所電磁場解析2018

    • 著者名/発表者名
      柴田直哉
    • 学会等名
      日本金属学会秋期大会
    • 招待講演
  • [学会発表] Direct electromagnetic field imaging of interfaces by advanced STEM2018

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      iWOE 25
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Atomic-scale understanding of ceramic interfaces by advanced electron microscopy2018

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      MS&T 18
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Development of subatomic-resolution electron microscopy for advanced materials research2018

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      The 2nd workshop on functional materials science
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Towards subatomic-resolution electron microscopy2018

    • 著者名/発表者名
      N. Shibata
    • 学会等名
      CEMS-RIKEN
    • 招待講演

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公開日: 2019-12-27  

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