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2018 年度 実績報告書

原子論的結晶育成技術から挑むスマートセラミックスセパレータの創成

研究課題

研究課題/領域番号 17H01322
研究機関信州大学

研究代表者

是津 信行  信州大学, 学術研究院工学系, 教授 (10432519)

研究分担者 手嶋 勝弥  信州大学, 学術研究院工学系, 教授 (00402131)
林 文隆  信州大学, 学術研究院工学系, 助教 (20739536)
研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2022-03-31
キーワード結晶工学 / 結晶成長 / イオン結晶 / 表面・界面物性 / セミラックス / セパレータ
研究実績の概要

板状結晶の組積構造集積化に関する要素技術の開発に取り組んだ。後述するフラックス育成した板状LiNbO3結晶をモデル物質として用いた。剥離剤付のポリエチレンシート上にテープ成型し,断面FE-SEM観察,AFM測定,XRD測定から,板状結晶の配列構造を調べた。その結果,特定の限定された条件においてのみ,板状結晶が水平方向に配向し,かつ鉛直方向に数十層積み上げられた組積構造が形成されることがわかった。特に,板状結晶のアスペクト比が組積構造形成の可否を支配することがわかった。電気化学インピーダンス測定によるリチウムイオン伝導度測定ならびに,電流密度を系統的に変化した定電流充放電試験によるデンドライト耐性試験を行った。不定形粒子の焼結体およびテープ成型品と比べた結果,組積構造化した板状板状LiNbO3結晶からなるセパレータにおいて,その特性の著しい向上が認められた。これらの成果は,2019年6月中に特許出願し,論文投稿する予定にある。その他,ガーネット型Li5La3Nb2O12の粒界構造モデルと粒界におけるイオン伝導挙動をMD計算により解析した結果は,Journal of Physical Chemistry Cに掲載された。Top 10%論文に選出され,論文誌の表紙に採択された。加えて,機械学習法を取り入れ,粒界伝導を支配する因子を解析した。ニューラルネットワーク法を用いた結果,粒界領域におけるランタンサイトの変動が大きくなると,粒界領域にバルクには存在しない,新しい伝導経路が形成されることが明らかになった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

組積構造集積化の効果を実験的に検証し,既存のセラミックスセパレータを凌駕する性能が得られたことから,プロトタイプ型のスマートセパレータの実証に成功したと言える。加えて,トポケミカル反応によりペロブスカイト型La(1-x)/3LixNbO3 への変換反応についても,当初予定を前倒して検証に取り組み,合成ルートの探索の目途がついたため。加えて,当初計画していなかった,機械学習法を取り入れた検討を始め,焼結体における粒界伝導挙動の解析が可能になったため。

今後の研究の推進方策

固体電解質のイオン伝導度を高くするために,板状LiNbO3結晶をトポケミカル反応によりペロブスカイト型La(1-x)/3LixNbO3 に変換する。その後,組積集積化することで,板状化の効果とイオン伝導度向上の効果を明らかにする。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2018 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (5件) (うち招待講演 2件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Flux-mediated Topochemical Growth of Platelet Shaped Perovskite LiNbO3 Single Crystals from Layered Potassium Niobates Crystals2018

    • 著者名/発表者名
      Dae-wook Kim, Tomohito Sudare, Takumi Nakanishia, Satoshi Yuasa, Nobuyuki Zettsu, Kunio Yubuta, and Katsuya Teshima
    • 雑誌名

      Crystal Growth & Design

      巻: 18 ページ: 4111-4116

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.8b00511

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Molecular Dynamics Studies on the Lithium Ion Conduction Behaviors Depending on Tilted Grain Boundaries with various symmetries in Garnet-Type Li7La3Zr2O122018

    • 著者名/発表者名
      Hiromasa Shiiba, Nobuyuki Zettsu, Miho Yamashita, Hitoshi Onodera, Randy Jalem, Masanobu Nakayama, and Katsuya Teshima
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 122 ページ: 21755-21762

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b06275

    • 査読あり
  • [雑誌論文] One-Dimensional Growth of Li2NiPO4F Single Crystals from Intermediate LiNiPO4 Crystal Surface Using KCl-KI Molten Fluxes2018

    • 著者名/発表者名
      Tetsuya Yamada,Nobuyuki Zettsu, Hye-min Kim, Yuta Hagano, Nobuyuki Handa, Kunio Yubuta, and Katsuya Teshima
    • 雑誌名

      Crystal Growth & Design

      巻: 18 ページ: 6777-6785

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.8b01031

    • 査読あり
  • [学会発表] 超空間制御から完全表面創成まで,リチウムイオン電池材料に求められる結晶技術2018

    • 著者名/発表者名
      是津信行
    • 学会等名
      第47回結晶成長国内会議
    • 招待講演
  • [学会発表] 電池材料分野におけるコマンドサーフェス型機能創発2018

    • 著者名/発表者名
      是津信行
    • 学会等名
      表面技術協会第138回講演大会
    • 招待講演
  • [学会発表] Li7La3Zr2O12傾角粒界の対称性による粒界伝導寄与率の変化2018

    • 著者名/発表者名
      椎葉寛将,是津信行,Randy Jalem,中山将伸,手嶋勝弥
    • 学会等名
      第13回日本フラックス成長研究発表会
  • [学会発表] 分子動力学法を用いた Li7-xLa3Zr2-xNbxO12 粒界リチウムイオン伝導挙動解析2018

    • 著者名/発表者名
      椎葉寛将,是津信行,手嶋勝弥
    • 学会等名
      第59回電池討論会
  • [学会発表] トポタクティック反応を用いた単分散性分散性 LiNbO3結晶の形態制御フラックス育成2018

    • 著者名/発表者名
      中西巧,簾智仁,湯浅聡,是津信行,手嶋勝弥
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第31回秋季シンポジウム
  • [備考]

    • URL

      https://www.eurekalert.org/pub_releases/2018-02/su-cat022218.php

  • [備考]

    • URL

      https://pubs.acs.org/toc/jpccck/122/38

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公開日: 2021-01-27  

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