| 研究課題/領域番号 |
17H01322
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| 研究機関 | 信州大学 |
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研究代表者 |
是津 信行 信州大学, 学術研究院工学系, 教授 (10432519)
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| 研究分担者 |
手嶋 勝弥 信州大学, 学術研究院工学系, 教授 (00402131)
林 文隆 信州大学, 学術研究院工学系, 准教授 (20739536)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | セパレータ / 全固体電池 / セラミックス / 自己組織化 |
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| 研究実績の概要 |
平成30年度から継続して，固体電解質材料の板状結晶化とその組積構造集積化に関する要素技術の開発と，セパレータの電気化学特性評価に取り組んだ。これまでの検討では，LiNbO3-x板状結晶層を固体電解質に用いてきたが，その伝導度が10-8 cm/S程度と低く，室温で目標とする出力密度を実現するためには，固体電解質のイオン伝導度の向上は喫緊の課題であった。R1年度は，板状La(1-x)/3LixNbO3結晶の合成に取り組んだ。イオン交換反応により，LiNbO3-x板状結晶内にLa3+を導入し，板状形状を維持したままLa(1-x)/3LixNbO3に変換することができた。合成条件により，特定範囲内でLa置換量の制御が可能となった。その他，LiNbO3-x板状結晶の組積集積化において，集積後の焼成過程で板状結晶の配列が乱雑化することがわかっていた。これは，焼成過程で隣接する結晶粒子間で焼結反応が過剰に進行することが原因であった。R1年度は，液相焼結反応による焼結時間の短縮化について検討した。より具体的には，Li2B4O7ガラス層で表面を被覆したLiNbO3-x板状結晶を合成し，組積集積後， 赤外線加熱によりLi2B4O7ガラスの融点近傍で加熱・急冷した。結果として， 950℃，5 minの加熱時間で約40μm厚の自立シートを形成できた。FE-SEM断面観察の結果，結晶が板状形態を維持しているものの，組積構造はカードハウス型の集積形態に変化することがわかった。FE-SEM画像の二値化処理から求めた空隙率は約55%であった。液相焼結時に板状結晶の配列が乱雑化した可能性が考えられる。今後は，グリーンシート作製時のバインダー量の低量化により，焼結後の空隙率を低減し，組積構造の乱雑化の抑制を図る。コーティング技術や集積化技術に関する一部の知見は，それぞれ査読付論文誌3報にまとめた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
最終目的達成につながる要素技術を構築することができている。加えて，ペロブスカイト型固体電解質の合成やカードハウス型の集積形態など，当初予定していなかった興味深い知見が多く得られた。得られた成果は知財化できていること，さらに民間企業との大型研究契約締結にいたったことから，おおむね順調，またはそれ以上に進展していると判断した。
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| 今後の研究の推進方策 |
半期毎に相対密度90%，焼結温度900oC以下，プレスフリー，相対密度95%，膜厚15μmをチェックポイントに設定し，最終目標達成に繋がる技術を開発する。相対密度や焼結温度は，溶融ガラスに対する結晶の融解度，濡れ性や融点と関連し，プレスフリー化は焼結前の塗工プロセスにおける板状結晶の配列が鍵を握ると考える。組積構造の自己形成精度の向上により，相対密度95%，膜厚15μmを達成する。R1年度に開発した湿式プロセスによるガーネット型固体電解質合成技術を適用する。板状結晶表面にガーネット型固体電解質を被覆したコアシェル型板状結晶を合成し，組積集積することで目標値を達成する。また，低温ガラス電解質を助剤として微量添加することで，熱処理時間の低温化と短縮化を検討する。2020年8月から，博士研究員を1名雇用し，研究の加速化を図る。
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