| 研究課題/領域番号 |
17H01322
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| 研究機関 | 信州大学 |
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研究代表者 |
是津 信行 信州大学, 学術研究院工学系, 教授 (10432519)
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| 研究分担者 |
手嶋 勝弥 信州大学, 学術研究院工学系, 教授 (00402131)
林 文隆 信州大学, 学術研究院工学系, 准教授 (20739536)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | セパレータ / 全固体電池 / セラミックス / 自己組織化 |
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| 研究実績の概要 |
液相で合成可能な酸化物ガラスLi2B4O7(LBO)を板状固体電解質結晶表面に被膜することにより，板状固体電解質結晶@LBOガラスコアシェル粒子を合成した。グリーンシート法によりシート化し，シート断面のFE-SEM観察，およびその画像解析から板状結晶の配列構造を評価した。コアシェル粒子は，シート内で高い秩序性を維持して組積構造化されていることがわかった。低温溶融ガラスを粒界に挿入することにより焼結温度を下げられたことから，過剰焼結による結晶形態の変形を抑制することができた。反射電子像，EDS元素マッピングから，LBO層が組積構造の粒界に存在していることが示唆された。XRD，XPSからLBOはアモルファスとして存在していると考えられる。室温におけるリチウムイオン伝導度も大幅に高くなり，狙い通りの構造体ができたといえる。これと平行して，元素置換によりガーネット型固体電解質の材料開発を進めた。特に粒界伝導と異相界面における相安定性に注力した。特定の金属カチオンを置換した新組成の材料を合成した。インピーダンス測定の結果，粒界抵抗のない，高いイオン伝導性を示すことがわかった。第一原理分子動力学法を用いて構造モデルを作成し，局所構造解析，体積弾性率，イオン伝導性を解析した。新材料は体積弾性率も低くなり，酸化物でありながら，高リチウムイオン伝導性と低弾性を両立する材料を開発することができた。博士研究員の雇用により，研究をより加速させて進めることができたことの貢献は大きい。次年度は，組積構造化を進めるとともに，LiCoO 2との接触界面における相安定性を調べる。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究開始当初構想していた通りの固体電解質板状結晶の組積構造化と薄型セパレータの形成，さらに一連の電気化学特性の評価まで終えたことから，おおむね順調に進んでいると判断した。一方で，当初想定したような伝導度の到達には至らなかった。特に粒界領域の伝導度には課題があった。並行して進めた新組成のガーネット型固体電解質において，高温度域での溶解，ボイドゼロ，粒界抵抗ゼロを実現するなど，当初予定以上の結果も得られている。
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| 今後の研究の推進方策 |
最終年度は，伝導度やデンドライト耐性に関する目標数値達成にむけて，新組成のガーネット型固体電解質材料に特化して，研究を進めていく。さらに，LiCoO 2合剤正極との接触界面における相安定性を調べ，全固体電池への搭載についても検討する。
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