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2021 年度 実績報告書

原子論的結晶育成技術から挑むスマートセラミックスセパレータの創成

研究課題

研究課題/領域番号 17H01322
研究機関信州大学

研究代表者

是津 信行  信州大学, 学術研究院工学系, 教授 (10432519)

研究分担者 手嶋 勝弥  信州大学, 学術研究院工学系, 教授 (00402131)
林 文隆  信州大学, 学術研究院工学系, 准教授 (20739536)
研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2022-03-31
キーワードセパレータ / 全固体電池 / セラミックス / 自己組織化
研究実績の概要

フラックス法とイオン交換法を組み合わせたトポタクティック反応により,目的とする板状形状の形態をもつ酸化物固体電解質結晶LixLa(1-x)/3NbO3の合成に世界で初めて成功した。LixLa(1-x)/3NbO3の表面に約20nm厚の低融点ガラスで被覆したのち,グリーンシート法により組積構造集積化したのち,電気化学インピーダンス法により電気化学特性を評価した。電気化学インピーダンス測定の結果から,測定周波数帯に4つの容量性半円が見られた。LixLa(1-x)/3NbO3結晶に変換した結果,低周波数領域には新たな抵抗成分が出現された。周波数解析から,粒界および電極界面抵抗に由来する抵抗成分だと考えられる。電解質結晶をLixLa(1-x)/3NbO3に変換しても,期待したようなイオン伝導度の顕著な向上は見られなかったのは,粒界領域での原子配列の乱れや電極界面での反応相の生成が考えられる。そこで,2021年9月からは,上記問題解決にむけて,結晶学的に等価な1つのサイトを複数の元素で同時に占有する多種元素置換した多元混晶固体電解質に着眼し,配置エントロピー増大による準安定相粒界および準安定界面の活用を主眼に置いた新材料開発に取り組み,多元混晶化効果を調査した。結果として,バルク領域と粒界領域を含む全領域のリチウムイオン伝導度は2.5×10-4 S/cm程度であった。イオン伝導の活性化エネルギーを算出した結果,多元混晶化によって粒界および界面におけるイオン伝導の活性化エネルギーが劇的に低下することがわかった。Zrサイトに主眼を置いたLLZOのハイエントロピー化によってもたらされるカクテル効果は,粒界および界面のイオン伝導性に影響をもたらす傾向にあることを世界ではじめて明らかにした。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (15件)

すべて 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 1件、 査読あり 2件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 2件、 招待講演 7件) 図書 (1件)

  • [国際共同研究] University of Montpellier(フランス)

    • 国名
      フランス
    • 外国機関名
      University of Montpellier
  • [国際共同研究] City University of HongKong(中国)

    • 国名
      中国
    • 外国機関名
      City University of HongKong
  • [雑誌論文] Passivating oxygen atoms in SiO through pre-treatment with Na2CO3 to increase its first cycle efficiency for lithium-ion batteries2022

    • 著者名/発表者名
      Tan Tian、Lee Pui-Kit、Zettsu Nobuyuki、Teshima Katsuya、Yu Denis Y.W.
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta

      巻: 404 ページ: 139777~139777

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2021.139777

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Molecular gate effects observed in fluoroalkylsilane self-assembled monolayers grafted on LiNi<sub>0.5</sub>Mn<sub>1.5</sub>O<sub>4</sub> cathodes: an application to efficient ion-exchange reactions2021

    • 著者名/発表者名
      Charles-Blin Youn、Todoki Hitomi、Zettsu Nobuyuki、Teshima Katsuya
    • 雑誌名

      Materials Advances

      巻: 2 ページ: 5406~5414

    • DOI

      10.1039/D1MA00426C

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 航空機電動化のためのナノカーボンバッテリーの開発2022

    • 著者名/発表者名
      是津信行
    • 学会等名
      2021年度航空機システム研究会活動報告会
    • 招待講演
  • [学会発表] 電池のあるべき姿、信大初ナノカーボンバッテリーで脱炭素化,高出力と軽さの両立で多様な産業支える2022

    • 著者名/発表者名
      是津信行
    • 学会等名
      第67回浅間幹部技術者交流フォーラム
    • 招待講演
  • [学会発表] Nanocarbon batteries: Advanced lithium-ion batteries bearing both high energy and power densities, enabled by three-dimensional carbon nanotube network formation2021

    • 著者名/発表者名
      Nobuyuki Zettsu
    • 学会等名
      KIChE Japan Region Academic Seminar
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 高性能バッテリー開発で豊かな未来を切り拓く2021

    • 著者名/発表者名
      是津信行
    • 学会等名
      長野県中小企業家同友会
    • 招待講演
  • [学会発表] Sb,Ta-共置換 Li7-(x+y)La3Zr2-(x+y)SbxTayO12/LiCoO2界面安定性2021

    • 著者名/発表者名
      内村一輝,椎葉寛将,是津信行,手嶋勝弥, 寺岡努,山本均,横山知史,豊田直之
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 第34回秋季シンポジウム
  • [学会発表] 下学上達のすすめ:「信大発ナノカーボンバッテリー」の紹介2021

    • 著者名/発表者名
      是津信行
    • 学会等名
      第7回信州大学見本市 知の森総合展2021
    • 招待講演
  • [学会発表] ガーネット型固体電解質のリチウムイオン伝導特性に及ぼす多元混晶効果2021

    • 著者名/発表者名
      今井駿,是津信行
    • 学会等名
      第62回電池討論会
  • [学会発表] Sb,Ta-共置換 Li7-(x+y)La3Zr2-(x+y)SbxTayO12/LiCoO2界面安定性2021

    • 著者名/発表者名
      寺岡努,山本均, 横山知史,豊田直之, 内村一輝,椎葉寛将,是津信行,手嶋勝弥
    • 学会等名
      第62回電池討論会
  • [学会発表] Carbon Nanotube Binders For High Energy Density Lithium-Ion Batteries2021

    • 著者名/発表者名
      Nobuyuki Zettsu
    • 学会等名
      GRAPHENEMEET2021
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 電池の技術動向と信大発ナノカーボンバッテリーの紹介2021

    • 著者名/発表者名
      是津信行
    • 学会等名
      長野県航空機システム電動化プロジェクト キックオフ会議
    • 招待講演
  • [図書] 液相からの結晶成長入門-育成技術と評価方法-2021

    • 著者名/発表者名
      日本フラックス成長研究会、吉川 彰、横田 有為、我田 元
    • 総ページ数
      216
    • 出版者
      日刊工業新聞社
    • ISBN
      978-4526081774

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公開日: 2022-12-28  

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