| 研究課題/領域番号 |
17H01340
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
林 潤一郎 九州大学, 先導物質化学研究所, 教授 (60218576)
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| 研究分担者 |
工藤 真二 九州大学, 先導物質化学研究所, 准教授 (70588889)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | 炭化物 / ガス化 / 反応機構 / 速度論 / モデリング / 無触媒反応機構 / カリウム触媒 / 反応速度測定法 |
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| 研究実績の概要 |
本研究は，チャー炭素質の構造のintrinsicな反応性に基づく無触媒ガス化反応機構・速度論に関する四つのタスク（Task 1～4），チャー炭素質，触媒個々の物性とのマルチスケール接触が反応速度を支配する触媒ガス化に関する三つのタスク（Task 5～7），包括的反応モデル構築（Task 8），そして本研究成果による新学理を総括した学術書作成（Task 9）から構成されるが、今年度研究においてTask 1～Task 8を完了し、当初想定していなかった全く新しい触媒ガス化（カリウム（K）を触媒とするCO2ガス化）の反応機構および速度論解明に着手した。
無触媒ガス化の反応機構および速度論に関しては、比表面積は反応速度のファクタにならないこと、反応速度は全ガス化率の範囲にわたって残留する炭化物粒子量の一次に比例する体積反応であることを結論したが、それにもかかわらず、反応系におけるガス流速（正確には、ガス化する炭化物粒子周囲のガス線流速）の影響を受けることも明らかにした。この新たに生まれた課題の解決に取り組み、反応系（熱天秤）におけるガス流速を一般的な100 ml/minを大きく超えて1500～2000 ml/minとすること、加えて、炭化物粒子の量を1 mg未満とすることによってガス化速度の条件依存性を排除することに成功した。CO2ガス化においては、炭化物粒子の内部で生成したCO（ガス化阻害剤になる）の粒子内濃度が粒子と外部気相の間の境膜を通じた物質移動速度の影響を受け、境膜を十分に薄くしない限り正確なガス化速度を測定できないことを明らかにした。
Kを触媒とするCO2ガス化では、Kの触媒活性（反応速度/K量）がガス化率が95%程度まで増大し続けることを初めて見出し、それを説明する仮説を提示した。仮説は最終年度に検証し、包括的触媒ガス化反応モデルを完成する。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
本研究の申請時・開始時に設定した研究タスク（Task 1～9）のうち、1～8を完了し、残るおはTask 9（研究成果の総括的に対外発表する）のみとなった。これは当初計画通りであるが、なかでも無触媒ガス化反応の速度論を解明したこと、同速度論はこれまでのほとんどの研究で採用されてきた一般的な熱天秤法によっては測定できないことを明らかにしたうえで、正確に反応速度を決定できる条件を提示した。
今年度は、研究実績概要にも述べたように、Kの触媒活性（ガス化速度/K量）がガス化の最終盤まで増大し続けることを明らかにした。この知見は従来の触媒ガス化に関する知見を更新するもので、新学理を構築するために不可欠のピースとなった。この、当初想定を超えた成果を踏まえ、最終年度に研究をさらに進展させる。
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| 今後の研究の推進方策 |
K触媒の挙動に関する新知見（当初計画を超えた研究の進展）を踏まえ、Kの触媒活性がガス化最終盤まで増大し続ける機構を解明する。具体的にはガス化進行に伴って変化する炭化物粒子の細孔容積・細孔径分布とK触媒活性の関係のダイナミクスを解明し、触媒活性とガス化率の関係を定量的に示すモデルを構築する。
最終年度は、当初計画通りに本研究の成果を総括し対外発表を行う（学術書あるいは国際ジャーナル誌上の包括的レビュー）。これに関しては、とくに障害となるものはない。
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