| 研究課題/領域番号 |
17H01340
|
|---|
| 研究機関 | 九州大学 |
|---|
研究代表者 |
林 潤一郎 九州大学, 先導物質化学研究所, 教授 (60218576)
|
|---|
| 研究分担者 |
工藤 真二 九州大学, 先導物質化学研究所, 准教授 (70588889)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2021-03-31
|
| キーワード | 炭化物ガス化 / 触媒 / カリウム / 触媒活性 / 反応機構 / 反応速度論 / 接触水熱ガス化 |
|---|
| 研究実績の概要 |
本研究開始当初に設定した課題のうち、残る課題は炭化物（チャー）の触媒ガス化、とくにカリウムを触媒とするガス化の反応機構と速度論解明であった。前年度研究において、ガス化初期のチャー中カリウム濃度が＜0.25 mol-K/kg-char（以後、単位省略）の場合の速度論を研究し、カリウムの触媒活性（チャー中カリウム濃度当たりのガス化速度）はガス化進行とともに数～数十倍高くなることを明らかにした。そこで本年度は、チャー中カリウム濃度を0.15～2.7の範囲まで大幅に拡大し、ガス化時のカリウム活性変化に着目してガス化速度を解析し、ガス化反応機構を検討した。まず、ガス化中のカリウム揮発を追跡し、カリウム実濃度を精度よく推定する式を開発した。速度解析等の結果、ガス化時のチャー中カリウム濃度（CK）が<5の領域では、触媒活性は大きく増大することを示したことに加えて、初期CKが＞1.4の場合に限って「初期濃度に依らない触媒活性－触媒濃度のユニバーサルな関係を見出すに至った。この時、ガス化時のCKが＞5になると、ミクロ・メソ細孔に収まりきれないカリウムが触媒として物理的に機能しなくなるため、ガス化進行（CK増大）とともに活性が低下すると結論した。さらに、ガス化率が＞90%では、見掛けのガス化速度論は未ガス化率の一次に比例する特殊なもの（あたかも無触媒ガス化であるかのような速度論）に移行することも初めて見出した。これは、チャー量あたりの炭素質と接触可能なカリウム量が一定値に達するためであると結論した。以上のように、本年度の研究によってカリウムを触媒とする炭化物ガス化の新速度論・反応機構を示すに至った。
上記研究が当初計画を超えて進捗したため、全く新しいガス化反応系（褐炭のアルカリ性熱水への溶解・酸素酸化・接触水熱ガス化のシーケンス）開発にも挑戦し、水素・メタン合成（炭素転換率98%）に成功した。
|
| 現在までの達成度 (段落) |
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
|
| 今後の研究の推進方策 |
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
|
