| 研究課題/領域番号 |
17H01341
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
清水 研一 北海道大学, 触媒科学研究所, 教授 (60324000)
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| 研究分担者 |
古川 森也 北海道大学, 触媒科学研究所, 准教授 (10634983)
Siddiki Hakim 北海道大学, 触媒科学研究所, 特任助教 (60722650)
鳥屋尾 隆 北海道大学, 触媒科学研究所, 助教 (80775388)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | 天然炭素資源 / 触媒 / 二酸化炭素 / バイオマス |
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| 研究実績の概要 |
天然物から直接入手できる炭素資源 (油脂、カルボン酸、CO2)および、CO2から製造可能な炭素源（メタノール）を入手容易な軽分子(水素、アンモニア、ニトリル)と反応させて、化学品を選択的に合成する触媒反応系(1)～(8)の構築を目的とした。(1) カルボン酸水素化によるアルコール合成。(2) カルボン酸（油脂）水素化によるアルカン合成。(3) メタノールをメチル化剤に用いたサステナブルなC-C結合形成。(4) レブリン酸とニトリルからのラクタム合成。(5) 油脂、NH3からのアミド合成。(6) 油脂、NH3からのニトリル合成。(7) 油脂、NH3、水素からのアミン合成。(8) CO2水素化によるメタノール合成。各系の触媒スクリーニングを行い、最適触媒を発見した後、条件の最適化を行った。
(1)に有効なRe/TiO2触媒,(2)と(4)に有効なPt-MoOx/TiO2触媒,(3)に有効なPt/C触媒を発見し，成果を論文にて報告した。(1)の系は、芳香環などのC=C結合共存下でカルボキシル基を選択的にアルコールに変換することに特徴がある。理論化学的アプローチも行い、触媒設計の方策を論文にて報告した。(2)-(4)に関しても、反応機構、触媒活性種構造に関する基礎的知見を得た。
(5)-(8)に関しては，最適化の途上であり，来年度、論文発表に向けて研究を継続する。
なお、上記反応はすべて、バルクケミカルズまたは量産製品（洗剤・シャンプー等）の成分（長鎖アルコール、アミン）を一段プロセスで製造する工業的に重要な反応である。また、上記反応は水素化、結合形成(または解離)等の複数過程を同一触媒、同一容器で行う高難度反応であり、学術的にも挑戦的な系である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
計画していた反応系の内、４つの系に関して論文報告に至った。残り４種の系は新規反応３種を含むため難易度が高いが、予備実験により、すべての系で収率６０％を超えることに成功している。
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| 今後の研究の推進方策 |
(5) 油脂、NH3からのアミド合成、(6) 油脂、NH3からのニトリル合成、(7) 油脂、NH3、水素からのアミン合成、(8) CO2水素化によるメタノール合成の４反応に関して、論文発表に向けて研究を継続する。(5)-(7)は報告例のない新規反応であり、難易度が高いが、予備実験により、すべての系で収率６０％を超えることに成功している。(8)の系でも、従来報告より低温で70%の高収率を示す触媒を発見した。触媒構造や反応メカニズムの研究を行い、触媒設計のための基礎的知見を蓄積し、論文発表する。
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