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2020 年度 実績報告書

二酸化炭素・バイオマスの還元的化学資源化に資する金属/酸化物界面反応場設計

研究課題

研究課題/領域番号 17H01341
研究機関北海道大学

研究代表者

清水 研一  北海道大学, 触媒科学研究所, 教授 (60324000)

研究分担者 古川 森也  北海道大学, 触媒科学研究所, 准教授 (10634983)
Siddiki Hakim  北海道大学, 触媒科学研究所, 特任助教 (60722650)
鳥屋尾 隆  北海道大学, 触媒科学研究所, 助教 (80775388)
研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2021-03-31
キーワード二酸化炭素 / バイオマス / 固体触媒 / 水素化反応
研究実績の概要

天然物から直接入手できる炭素資源および,CO2から製造可能な炭素源を入手容易な軽分子と反応させて,化学品を選択的に合成する下記反応(1)~(8)の構築を目的として研究を継続した。(1) カルボン酸水素化によるアルコール合成。(2) カルボン酸(油脂)水素化によるアルカン合成。(3) メタノールをメチル化剤に用いたサステナブルなC-C結合形成。(4) レブリン酸とニトリルからのラクタム合成。(5) 油脂、NH3からのアミド合成。(6) 油脂、NH3からのニトリル合成。(7) 油脂、NH3、水素からのアミン合成。(8) CO2水素化によるメタノール合成。2017年度には,(2),(4),(3)に有効な触媒を発見し論文報告した。2018年度は,反応(1),(3),(5),(6),(7),(8)に有効な触媒に関する成果を論文発表した。2019年度は,反応(8)に有効な触媒を発見するとともに、反応(1),(7),(8)に関して反応機構と構造活性相関の研究を行い、その成果を論文にて報告した。具体的には, CO2水素化によるメタノール合成に有効な2つの触媒を発見した。なかでもPt-MoOx/TiO2は最も活性が高く、150℃での平衡転化率に近いメタノール収率(73%)を示した。Re/TiO2の水素加圧下でのカルボン酸の水素化においては、金属状態のReナノ粒子と4価のRe酸化物の共存状態が重要であることと、TiO2担体はReの粒子径を小さくすることとReを上記の酸化状態に保つために重要な役割を担うことを明らかにした。ゼオライト触媒のトリグリセリド変換に対して、触媒の疎水性と強酸量の両方が重要な活性支配因子であることを明確化した。2020年度は反応機構と構造活性相関の研究を総括し、活性支配因子の解明と触媒設計指針の構築を行い、成果を論文にて発表した。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (2件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件)

  • [雑誌論文] Reverse Water-Gas Shift Reaction via Redox of Re Nanoclusters Supported on TiO22021

    • 著者名/発表者名
      Kah Wei Ting, Zen Maeno, S. M. A. Hakim Siddiki, Ken-ichi Shimizu, Takashi Toyao
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 50 ページ: 158-161

    • DOI

      10.1246/cl.200692

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Catalytic Methylation of Aromatic Hydrocarbons using CO2/H2 over Re/TiO2 and HMOR catalysts2020

    • 著者名/発表者名
      Kah Wei Ting, Haruka Kamakura, Sharmin Poly, Takashi Toyao, S. M. A. Hakim Siddiki, Zen Maeno, Koichi Matsushita, Ken-ichi Shimizu
    • 雑誌名

      ChamCatChem

      巻: 12 ページ: 2215-2220

    • DOI

      10.1002/cctc.202000036

    • 査読あり

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公開日: 2021-12-27  

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