| 研究課題/領域番号 |
17H01342
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| 研究機関 | 筑波大学 |
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研究代表者 |
中村 潤児 筑波大学, 数理物質系, 教授 (40227905)
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| 研究分担者 |
近藤 剛弘 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (70373305)
神原 貴樹 筑波大学, 数理物質系, 教授 (90204809)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | 燃料電池 / 酸素還元反応 / 白金代替触媒 / 窒素ドープカーボン / ピリジン型窒素 / モデル触媒 / カーボンブラック / グラフェン |
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| 研究実績の概要 |
燃料電池の酸素還元反応に用いる白金代替触媒として窒素ドープカーボンが高い触媒活性を示す。研究代表者はドープ窒素としてピリジン型窒素がグラファイト系炭素ネットワーク中に活性点を形成することを見出している。本研究では、ピリジン型窒素を含む共役系分子をグラフェンやカーボンブラックに固定化して高活性なボトムアップ触媒を構築することを目的としている。初年度はジベンゾアクリジン、フェナントロリンなどピリジン型窒素原子を1個ないし２個含む分子をカーボンブラックに吸着させた触媒の活性を評価し、電子状態および吸着特性を調べた。その結果、ピリジン型窒素が２原子含む分子が高活性を示すことが明らかとなった。また塩基性の強い分子ほど活性が高い傾向が見いだされた。いずれにしても窒素含有分子をカーボン材料に吸着させるだけでボトムアップ触媒を構築できることを示した。また、HOPG（高配向性熱分解グラファイト）にジベンゾアクリジンを吸着させたモデル触媒を用いて酸素還元反応に対する活性および分子の吸着構造およびジベンゾアクリジンの安定性を調べた。モデル触媒の分子当たりの活性は窒素ドープグラフェン触媒のそれに匹敵するほど高いことがわかった。また、吸着分子は規則的吸着構造を形成することを見出した。400K程度まで熱的に安定であることから電極触媒として有望である。分子とグラファイトの相互作用は、C-H結合とπ共役系の相互作用とみなされた。すなわち、C-H結合を多く含む分子ほどグラファイト系炭素表面と強く相互作用し安定であると考えている。HOPGモデル触媒の研究成果はChemCatChemで論文発表をした。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
ボトムアップ触媒が予想通り触媒活性を示した。またカーボン表面に規則的に配列することを見出した。ボトムアップ触媒が新しい触媒調製法として期待できる。
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| 今後の研究の推進方策 |
ボトムアップ触媒の有意な点は、活性点を高密度に集積できる点と、均一な活性点を有するモデル触媒を構築できる点である。そこで、今後、活性点の高密度設計を試みると同時に、モデル触媒を用いて反応メカニズムを詳細に解明していくところである。窒素ドープカーボン触媒に関するメカニズム研究は遅れており、モデル触媒を用いることによって窒素ドープカーボン触媒の基本的な性質やメカニズムが明らかになると期待される。
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