| 研究課題/領域番号 |
17H01374
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
吉田 陽一 大阪大学, 産業科学研究所, 教授 (50210729)
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| 研究分担者 |
菅 晃一 大阪大学, 産業科学研究所, 助教 (60553302)
近藤 孝文 大阪大学, 産業科学研究所, 助教 (50336765) [辞退]
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | 放射線化学 / 量子ビーム / ナノファブリケーション / 電子加速器 / パルスラジオリシス |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、世界で最も短いアト秒（1000兆分の1秒以下）オーダーの高エネルギー電子ビームを発生させ、超高速時間分解分光法「アト秒パルスラジオリシス」を構築し、これを用いて電子ビームによって引き起こされる超高速反応を観測することにより、イオン化直後の出発活性種を探索して熱化・緩和過程を明らかにし、量子ビームの応用展開に資することを目的とする。平成30年度は、極短パルス電子ビームの時間領域測定の確立および量子ビーム誘起化学反応初期過程の解明を特に四塩化炭素中の反応について行った。
極短パルス電子ビームの時間領域測定では、フォトカソードRF電子銃加速器からのパルス圧縮されたフェムト秒電子ビーム（エネルギー 35 MeV、電荷量 <1 nC/pulse）を利用した。光伝導アンテナによりコヒーレント遷移放射のテラヘルツ電場の検出を行った。結像光学系、アンテナへのレーザー光学遅延、アンテナの移動により、テラヘルツ波の時間・空間分解計測系の構築に成功した。本結果は、ダブルデッカーパルスラジオリシスの電子ビーム照射により生成する擬自由電子の時間領域分光にも有効である。
四塩化炭素における量子ビーム誘起化学反応初期過程の解明では、Lバンド電子線加速器を用いたナノ秒パルスラジオリシスおよびフォトカソードRF電子銃加速器を用いたフェムト秒パルスラジオリシスを利用した。両手法の測定波長 340 nmおよび 480 nmの結果を比較することにより、光励起とは異なる反応過程があることを明らかにした。フェムト秒パルスラジオリシスでは、340 nmでは、480 nmのダイナミクスに対応しそうな減衰と、480 nmの減衰より大きな時定数の増大が観測され、ナノ秒パルスラジオリシスで観測している過渡種は反応初期の100 ps程度までで観測されている過渡種とは異なることが直接観測により示された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
平成30年度は、極短パルス電子ビームの時間領域測定の確立および四塩化炭素における量子ビーム誘起化学反応初期過程の解明を行っており、おおむね順調に進展している。極短パルス電子ビームの時間領域測定では、増幅されたフェムト秒レーザーと電子ビームの他己相関測定の系を構築しており、アト秒パルスラジオリシスの構築やレーザーによる従来よりも短い時間構造の電子ビーム発生のための変調等にも有用な技術であり、今後は拡張を行う事ができる状態にある。コヒーレント遷移放射のテラヘルツ電場の時間空間分解測定の可能性は、電子ビームの周辺の電場分布を明らかにするだけでなく、テラヘルツ時間領域分光による擬自由電子による過渡的な複素屈折率変化を得るための手法としても期待できる。四塩化炭素における量子ビーム誘起化学反応初期過程の解明では、電子ビーム照射と光励起による反応過程の違いを示すことができた。ナノ秒パルスラジオリシスでは、捕捉剤を用いた実験で、水素引抜反応であることと、その想定される過渡種についても明らかにすることができた。フェムト秒パルスラジオリシスでは、100 ps程度までの超高速ダイナミクスの直接観測に成功し、また、1.2 nsまでの拡散とクーロン力が支配する反応ダイナミクスの計測に成功した。
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| 今後の研究の推進方策 |
平成31年度は、アト秒赤外-テラヘルツ領域パルスラジオリシスを構築し、極性液体や非極性液体を対象に広範な波長領域でアト秒パルスラジオリシスを実施する。
アト秒赤外-テラヘルツ領域パルスラジオリシスを構築するために、ダブルデッカーパルスラジオリシスを構築する。この手法では、１つのレーザーパルスを分岐し、空間的・時間的に分離した一対の電子ビーム（ダブルデッカー電子ビーム）を利用する。この電子ビーム対の一方を分析光に変換し、他方をイオン化源として用い、パルスラジオリシスを行う。シングルフェムト秒電子ビームにこの手法を適用し、分析光源とイオン化源のジッターレスを実現し、アト秒赤外-テラヘルツ領域パルスラジオリシスを構築する。テラヘルツ分光については、平成30年度に開発した時間領域分光も検討する。
水・アルコール等の極性液体やアルカン等の非極性液体を対象に、広範な波長領域でアト秒パルスラジオリシスを実施し、熱化電子の前駆体やカチオンラジカルの前駆体を直接測定することにより、これらの短寿命活性種の熱化・緩和過程を明らかにする。また、テラヘルツ領域で熱化電子の前駆体を直接観測することにより、熱化過程をより詳細に解明し、放射線化学初期過程の新しいスキームを構築する。
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