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本研究では、世界で最も短いアト秒（1000兆分の1秒以下）オーダーの高エネルギー電子ビームを発生させ、超高速時間分解分光法「アト秒パルスラジオリシス」を構築し、これを用いて電子ビームによって引き起こされる超高速反応を観測することにより、イオン化直後の出発活性種を探索して熱化・緩和過程を明らかにし、量子ビームの応用展開に資することを目的とする。令和元年度（2019年度）は、極短パルス電子ビームの発生・計測および量子ビーム誘起化学反応初期過程の解明をカチオン観測に用いる溶媒として重要なハロメタン中の反応と溶媒和電子からの電子付着によりアニオン観測に用いる溶媒として重要なテトラヒドロフラン（THF）中の反応について研究を行った。
極短パルス電子ビームの発生の研究では、波長800 nmの光源を使用したレーザー変調のための片側のアンジュレータの設計・試作・測定を行い、試作では磁場の周期長が6.6 mmで35 MeVの電子ビームのレーザー変調に必要な磁場の80%程度（0.2 T）を達成できた。計測の研究では、コヒーレント遷移放射を光伝導アンテナにより計測し、位置による電場方向の反転が観測された。
量子ビーム誘起化学反応初期過程の解明では、溶媒としてハロメンタンおよびTHFを用いて、ナノ秒パルスラジオリシスおよびフェムト秒パルスラジオリシスを利用した。また、反応生成物に関してはGC-MSを用いて同定した。これらにより得られた過渡種を同定し、反応中間体と反応機構を明らかにした。また、反応中間体の反応特性については、各種補足剤との反応性から検討した。光イオン化による報告との比較も行い、電子線によるイオン化では反応初期の電離した電子と、その親分子のカチオンが光イオン化に比べて離れているため、これらの中間体の寿命と反応性との競争状態から、反応機構として異なる過程が主となることを見出した。
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