反応性雰囲気での超高温プロセスによる新奇ナノ炭素構造体の創成

2019 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 17H02745
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 小林 慶裕 大阪大学, 工学研究科, 教授 (30393739)
• 研究分担者: 仁科 勇太 岡山大学, 異分野融合先端研究コア, 研究教授 (50585940)
• 研究期間 (年度): 2017-04-01 – 2020-03-31
• キーワード: グラフェン / 酸化グラフェン / 超高温プロセス / 乱層構造 / 高空隙 / 電気化学電極 / キャリア輸送特性

研究実績の概要

グラファイトの化学剥離で得られる酸化グラフェン（GO）の超高温熱処理により、単層グラフェンの優れた物性をもつ低欠陥・乱層・多層グラフェンを形成すること、さらに乱層構造の物性優位性を検証することが目的である。これまで、原材料のGOについて、乱層形成に適した層数・酸化度・サイズに構造制御して単層かつμｍスケールのGO分散液の製造技術開発を進めてきた。量産性の向上にむけて電気化学プロセスによるインターカレーションを利用した酸化・剥離法を開発し、精製コスト削減や均一な酸化を可能とした。高空隙GOからの低欠陥・乱層構造グラフェン形成において様々なスペーサー材料を導入して層間隔を制御し、単層性の向上を図った。添加するスペーサ材料としてセルロースナノファイバー（CNF)に加え、径や長さの異なるナノダイヤモンド（ND)やカーボンナノファイバを検証した。特にNDを用いた積層膜の場合に膜内部まで均一に単層性が向上することを明らかにした。スペーサー・GO相互作用を制御し、膜構造の均一性向上のためにpHや官能基置換でゼータ電位を調整する効果を検証した。pH=5程度の弱酸性の場合に均一性や単層性が向上することを見出した。3DグラフェンであるGOスポンジを作用電極として、酸化/還元反応などの電極活性を評価した。超高温処理で欠陥を低減した高結晶性の場合よりも、欠陥が多く残留する場合の方がむしろ高活性であった。今後、低欠陥グラフェンへの人為的な欠陥導入により、欠陥が電極活性に及ぼす効果を解明へと展開する。物性解析に適した試料として、グラフェンテンプレート上CVD法で作製した低欠陥・乱層構造グラフェン薄膜作製した。そのキャリア輸送特性の層数・測定温度依存性を解析し、単層に類似した輸送特性や環境効果のスクリーニング効果を明らかにし、高性能チャネル材料としての乱層グラフェンの優位性を示した。

現在までの達成度 (段落)

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Non-destructive, uniform, and scalable electrochemical functionalization and exfoliation of graphite (2020)
  • 著者名/発表者名: Campeon Benoit D.L.、Akada Mitsuo、Ahmad Muhammed S.、Nishikawa Yasushi、Gotoh Kazuma、Nishina Yuta
  • 雑誌名: Carbon 巻: 158 ページ: 356～363
  • DOI: 10.1016/j.carbon.2019.10.085
  • 査読あり
• [雑誌論文] Neuromorphic switching behavior in multi-stacking composed of Pt/graphene oxide/Ag2S/Ag (2019)
  • 著者名/発表者名: Saika Bruno Kenichi、Negishi Ryota、Kobayashi Yoshihiro
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 58 ページ: SIID08～SIID08
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab1257
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effect of a protective layer on a carbon nanotube thin film channel in a biosensor device (2019)
  • 著者名/発表者名: Niimi Ritsu、Negishi Ryota、Arifuku Michiharu、Kiyoyanagi Noriko、Yamaguchi Tomohiro、Ishibashi Koji、Kobayashi Yoshihiro
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 58 ページ: SIIB14～SIIB14
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab1256
  • 査読あり
• [雑誌論文] Turbostratic multilayer graphene synthesis on CVD graphene template toward improving electrical performance (2019)
  • 著者名/発表者名: Wei Chaopeng、Negishi Ryota、Ogawa Yui、Akabori Masashi、Taniyasu Yoshitaka、Kobayashi Yoshihiro
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 58 ページ: SIIB04～SIIB04
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab0c7b
  • 査読あり
• [雑誌論文] Turbostratic Stacking Effect in Multilayer Graphene on the Electrical Transport Properties (2019)
  • 著者名/発表者名: Negishi Ryota、Wei Chaopeng、Yao Yao、Ogawa Yui、Akabori Masashi、Kanai Yasushi、Matsumoto Kazuhiko、Taniyasu Yoshitaka、Kobayashi Yoshihiro
  • 雑誌名: physica status solidi (b) 巻: 257 ページ: 1900437～1900437
  • DOI: 10.1002/pssb.201900437
  • 査読あり
• [学会発表] 乱層積層した多層グラフェンにおけるキャリア散乱長の向上 (2020)
  • 著者名/発表者名: 根岸 良太，周 詠凱，魏 超鵬，小川 友以，谷保 芳孝，赤堀 誠志，Seyed Ali Mojtahedzadeh，森 伸也，増田 健作，橋本 克之，平山 祥郎，小林 慶裕
  • 学会等名: ２０２０年第６７回応用物理学会春季講演会(上智大学）
• [学会発表] High temperature growth of highly crystalline carbon nanotube from carbon nano-onion seed using ethylene as carbon feedstock (2020)
  • 著者名/発表者名: M. Wang, K. Nakamura, M. Arifuku,N. Kiyoyanagi, Y. Kobayashi
  • 学会等名: ２０２０年第６７回応用物理学会春季講演会(上智大学）
• [学会発表] 酸化グラフェンへのナノ炭素添加による単層グラフェンの３次元積層膜形成 (2020)
  • 著者名/発表者名: 堤 一朗、石黒 稚可子、仁科 勇太、小林 慶裕
  • 学会等名: ２０２０年第６７回応用物理学会春季講演会(上智大学）
• [学会発表] Growth mechanism of twisted graphene layers (2020)
  • 著者名/発表者名: Yao Yao, Ryota Negishi, Daisuke Takajo, Yuki Fukaya, Makoto Takamura, Yoshitaka Taniyasu and Yoshihiro Kobayashi
  • 学会等名: ２０２０年第６７回応用物理学会春季講演会(上智大学）
• [学会発表] 乱層積層した多層グラフェンのキャリア伝導における磁場・温度特性 (2019)
  • 著者名/発表者名: 根岸 良太，魏 超鵬, 小川 友以, 谷保 芳孝, 赤堀 誠志, 金井 康, 松本 和彦, 橋本 克之, 平山 祥郎, 小林 慶裕
  • 学会等名: 第80回応用物理学会秋季学術講演会（北海道大学）
• [学会発表] Structural analysis of twisted graphene by scanning probe microscope grown on template graphene (2019)
  • 著者名/発表者名: Yao Yao, Ryota Negishi, Daisuke Takajo, Makoto Takamura, Yoshitaka Taniyasu, Yoshihiro Kobayashi
  • 学会等名: 第80回応用物理学会秋季学術講演会（北海道大学）
• [学会発表] Turbostratic stacking effect in multilayer graphene on the electrical transport properties (2019)
  • 著者名/発表者名: Ryota Negishi, Chaopeng Wei, Yui Ogawa, Masashi Akabori, Yoshitaka Taniyasu and Yoshihiro Kobayashi
  • 学会等名: Compound Semiconductor Week 2019 (Kasugano International Forum, Nara
  • 国際学会
• [学会発表] Analysis of the resistance switching properties in the multi-stacking composed of Pt/graphene oxide/Ag2S/Ag (2019)
  • 著者名/発表者名: Bruno Kenichi Saika, Ryota Negishi, Yoshihiro Kobayashi
  • 学会等名: Int. Conf. on the Science and Application of Nanotubes and Low-Dimensional Materials, Wuerzburg
  • 国際学会
• [学会発表] Anomalous electrical transport properties of multilayer graphene with turbostratic stacking (2019)
  • 著者名/発表者名: Chaopeng Wei, Ryota Negishi, Yui Ogawa, Masashi Akabori, Yoshitaka Taniyasu and Yoshihiro Kobayashi
  • 学会等名: Int. Conf. on the Science and Application of Nanotubes and Low-Dimensional Materials, Wuerzburg
  • 国際学会
• [学会発表] Synthesis of highly crystalline multilayer graphene from defective graphene oxide materials (2019)
  • 著者名/発表者名: Ryota Negish, Yuriko Tadano, Yuta Nishina, Masashi Akabori and Yoshihiro Kobayashi
  • 学会等名: Int. Conf. on the Science and Application of Nanotubes and Low-Dimensional Materials, Wuerzburg
  • 国際学会
• [学会発表] Anomalous electrical transport properties of multilayer graphene with turbostratic stacking fabricated by CVD on graphene templates (2019)
  • 著者名/発表者名: R. Negishi and Y. kobayashi
  • 学会等名: Workshop Hybrid Quantum (Ottawa, Canada)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Electrochemical properties of 3D graphene sponge fabricated from graphene oxide (2019)
  • 著者名/発表者名: ZIZHAO. Xu, Chikako Ishiguro, Ahmad Faiz Ibadurrahman, Yuta Nishina, Yoshihiro Kobayashi
  • 学会等名: Int. Conf. on the Science and Application of Nanotubes and Low-Dimensional Materials, Wuerzburg
  • 国際学会
• [学会発表] Efficient synthesis of defect-free single-walled carbon nanotube from solid nanoparticles by chemical vapor deposition at high-temperature (2019)
  • 著者名/発表者名: Mengyue Wang, Keisuke Nakamura, Hiroki Semba, Michiharu Arifuku, Noriko Kiyoyanagi, Yoshihiro Kobayashi
  • 学会等名: Int. Conf. on the Science and Application of Nanotubes and Low-Dimensional Materials, Wuerzburg
  • 国際学会
• [学会発表] Synthesis and characterization of graphene thin film with turbostratic stacking from graphene oxide (2019)
  • 著者名/発表者名: Yoshihiro Kobayashi, Zizhao Xu, Yuta Nishina, Ryota Negishi
  • 学会等名: Graphene2019
  • 国際学会
• [学会発表] Structure-controlled synthesis of nanocarbon materials by high temperture process (2019)
  • 著者名/発表者名: Yoshihiro Kobayashi
  • 学会等名: The 3rd joint symposium of Osaka University with higher educational institutions of Brunei Darussalam (Brunei)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Efficient synthesis of low-defect carbon nanotube from carbon nano-onion at high temperature through balancing gas phase conditions in two-stage growth (2019)
  • 著者名/発表者名: Mengyue Wang, Keisuke Nakamura, Michiharu Arifuku, Noriko Kiyoyanagi, Yoshihiro Kobayashi
  • 学会等名: 第80回応用物理学会秋季学術講演会（北海道大学）
• [備考] 研究室ウェブページ
  • URL: http://www.ap.eng.osaka-u.ac.jp/nanomaterial/index.html