| 研究課題/領域番号 |
17H02914
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| 研究機関 | 国立研究開発法人理化学研究所 |
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研究代表者 |
小川 直毅 国立研究開発法人理化学研究所, 創発物性科学研究センター, ユニットリーダー (30436539)
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| 研究分担者 |
五月女 真人 国立研究開発法人理化学研究所, 創発物性科学研究センター, 特別研究員 (40783999)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | 光物性 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では, 室温でも発生する高速低散逸電流として「シフト電流」の学理を追求している. シフト電流は反転対称性の破れた物質の光励起に際して発生し, その起因は電子軌道のベリー接続に依存した電荷分布の空間変位であり, 量子力学的な効果である. 平成29年度は, 1. 可視フェムト秒レーザー入射, 2. 光電流発生, 3. 光電流誘起THz波放射, の過程による非接触での超高速光電流計測光学系を構築した. この実験系において, 入射レーザー光のエネルギーを広範に掃引し, 光電流から放射されるTHz電磁波のスペクトル解析を行うことにより, 典型的な強誘電性半導体であるSbSIのバンド端上下におけるシフト電流のダイナミクスを観測した. バンドギャップより大きな光エネルギーによる励起に際してシフト電流が試料の分極方向に発生し, そのアクションスペクトルは第一原理計算からベリー接続を介して計算した理論予測と良い一致を示すことが明らかになった. シフト電流は入射レーザー光のパルス幅(130フェムト秒)より短い時間で発生し, その緩和はサブピコ秒の時間スケールであり, これにはフォノンによる散乱が寄与していると考えられる. またバンドギャップより小さな光エネルギーによる励起では典型的な非線形光学効果である光整流が観測され, こちらは光電流に寄与しないことが判明した. 上記スペクトル解析には統計手法を採用し, シフト電流, 光整流, コヒーレントフォノン等が矛盾なく分離できるようになった. 以上を論文2報にまとめた. また, より高速でのシフト電流計測を目指してノンコリニア光パラメトリック増幅器を試作し, 10フェムト秒スケールの時間分解能が達成できることを確認した.
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
典型的な強誘電性半導体であるSbSIに集中して分光実験を遂行し, 現在までに論文2報を投稿, そのうち一点については掲載済みである. 特に, 電極を用いた光電流測定においては, 等価回路の選択, 試料/電極界面のショットキー障壁, 外部電流アンプや回路定数など多様な因子により, 定量評価が困難であることが明らかになってきた. これに対し, 電極を介さず, 光電流によるTHz波の発生を用いた光電流計測では, これらの困難を回避できること, また光電流のアクションスペクトルが理論計算と良い一致を示すことが確認された. 理論計算については, 新たに所属センター内理論グループ, またマックスプランク研究所の理論グループとの共同研究を開始し, 試料の結晶構造のみからシフト電流のスペクトルを予言できる体制となった.
一方, シフト電流の励起初期過程を観測するための実験については, 研究実施計画に従って市販高速パルス光源の導入, 加えて自作のノンコリニア光パラメトリック増幅器を用いることにより遂行を試みたが, 年度途中にTHz発生実験用無冷媒クライオスタットに不具合が発生したこと, また年度後半に励起用フェムト秒レーザーシステムの故障により1.5ヶ月の実験停止が重なったため, 中途の段階にある.
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| 今後の研究の推進方策 |
反転対称性の破れた物質をパルス光励起した際には, 瞬時応答として反射光の発生, 非線形光学効果による他波長の発生( シフト電流によるTHz波を含む), インジェクション電流, 瞬時ポテンシャル変化による電磁波の伝搬, 電子系トランスファー積 分の逆数程度の時間スケールによる励起電子状態の伝搬, デンバー効果等, 多様な光誘起現象が発生する. この中で, シフト電流発生(試料の一部でのみ変化したブロッホ状態)の研究は比較的新しく, 特にその発生初期の状態や伝搬, また他の光誘起現象との分離についてはまだ完全に明らかになっているとは言えない. 本年度は試料系を拡張し, 典型的強誘電体に加えてマルチフェロイクスやトポロジカル物質におけるシフト電流の観測, また励起子シフト電流の探索を行う. 特に前者では軌道, 電子, スピンが相関しているため, 各自由度への励起エネルギー 移動が観測にかかると期待される. 実験は昨年度に立ち上げたTHz波検出系と低温/強磁場クライオスタットを組み合わせ使用し , 同時に電極を用いた直接光電流測定を行う. さらに遅延ポンプ/非局所プローブ測定法を用いてシフト電流の空間伝搬についての知見を得, また薄膜試料が基板に保持されている場合には基板からの信号の分離等の測定技術開発を行う. 並行して, 10フェムトスケールの時間分解計測系を完成し, シフト電流の励起初期過程の観測を進める.
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