| 研究課題/領域番号 |
17H02918
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
瀧川 仁 東京大学, 物性研究所, 教授 (10179575)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | 核磁気共鳴 / 多極子 / 非クラマース基底状態 |
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| 研究実績の概要 |
立方対称の結晶場中で非磁性基底状態を持ち、低温で強四極子秩序を示すカゴ状化合物PrTi2Al20について、昨年度までに行った磁化およびNMR測定によって得られた磁場中の強四極子相図と、磁場中相転移の結果を説明するための現象論およびモデル計算の結果を論文に公表した。更にこの理論的解釈を確立するために、共同研究者と比熱の磁場角度依存性の測定を行い、比熱や磁気熱量効果の磁場方向依存性が同じモデルで良く再現できることを示し、論文として公表した。
今年度は新たに、ダブルペロブスカイト構造を持つ5d遷移金属酸化物Ba2MgReO6の研究を開始した。この物質ではRe6+イオンが1個の5d電子を持ち、これが立方対称の結晶場によって分裂したt2g基底軌道を占める。5ｄ電子系の強いスピン軌道相互作用によって、基底状態はJeff=3/2の4重縮退した有効角運動量を持つ。これは四極子秩序の最も詳細な研究が行われてきたCeB6におけるCeの結晶場基底状態と同じ対称性を持つ多重項で、磁気モーメント以外にも電気四極子や磁気八極子の自由度を有する。これまで共同研究者によって良質な多結晶が作成され、ゼロ磁場の比熱測定から35Ｋと18Ｋに2段の相転移が見出されている。18Ｋ以下で強磁性が発生するが、35Ｋ以下では反強四極子秩序の存在が期待される。
本研究では、酸素サイトのＮＭＲによって四極子や八極子の空間分布を実験的に決定することを試みた。35Ｋ以下で磁場中の酸素サイトのＮＭＲ共鳴線の分裂が観測されたことから、ゼロ磁場の反強四極子状態に磁場を印加することにより、反強的な磁気モーメントおよび磁気八極子が発生したことが裏付けられた。現在、酸素サイトのp軌道とRe-5d軌道の混成を取り入れたモデルにより、ＮＭＲスペクトルから多成分の多極子モーメントの値を決定するための解析を進めている。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
Pr化合物PrTi2Al20に関しては、強四極子秩序変数が磁場によってスイッチするという新しい現象を発見し、その機構を説明するために異なるサイト間の四極子相互作用が非線形な磁場依存性を示すという現象論的モデルを提案した。またその背後には、f電子と伝導電子の混成が四極子秩序によって変化し、それが伝導電子を媒介とする四極子間相互作用に影響を与えるという、フィードバック効果が働いていることを提案した。更に、比熱や磁気熱量効果の測定から、このモデルの妥当性を支持する結果も得られた。これらの成果によって、f電子系の多極子の研究に新たな問題を提起したと考えている。
一方で、当初計画していたPrV2Al20やPrTi2Al20の高圧下の実験については、試料の純度の問題、あるいは圧力の均一性の問題などがあり、精密な解析に耐える質の高いデータの取得には至らなかった。そのため方針を変更し、局在5ｄ電子系Ba2MgReO6の研究をスタートした。これについては、良質な単結晶が得られ、現在実験は順調に進展している。
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| 今後の研究の推進方策 |
今年度始めたBa2MgReO6の酸素サイトのＮＭＲ測定を継続し、多成分の四極子・八極子モーメントの実験的に決定するための改正を進め、その結果と理論モデルと比較する。分子場理論については既に研究例があり、その枠内で結果が説明できるか、分子場を超えた扱いが必要か検証する。
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