光合成初期過程の効率性と恒常性を制御する電荷分離・再結合反応の理論研究

2019 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 17H02946
• 研究機関: 分子科学研究所
• 研究代表者: 石崎 章仁 分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 教授 (60636207)
• 研究期間 (年度): 2017-04-01 – 2021-03-31
• キーワード: 光合成光捕集系 / エネルギー移動 / 太陽光 / 量子もつれ光

研究実績の概要

天然光合成では太陽光フォトンを吸収することで種々の動的過程が引き起こされるが，光子統計など太陽光の性質は実験で用いられるレーザー光のそれとは大きく異なる。本研究課題では，太陽光を模倣する疑サーマル光源として「時間-周波数量子もつれ光子対」を用いた新規分光計測法について研究を進めた。時間-周波数量子もつれ光子対は自発的パラメトリック下方変換(S P D C)で生成されるが，光子対の一方を観測しない場合には他方の光子状態は熱放射と類似の量子状態・光子統計を示すことに注目し，光合成色素タンパク質複合体が吸収する可視光の周波数領域でSPDC による周波数量子もつれ光子対が太陽光すなわち温度 6000 K の黒体輻射の性質，また，物質との相 互作用をどの程度まで模倣できるのかを量子光学および量子動力学の理論に基づいて解析を進めた。成果はPhys. Rev. Researchに出版された。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初想定していなかった量子もつれ光と擬似太陽光の関係性に注目することで、レーザー光ではない光で誘起された励起状態ダイナミクスの研究へと研究を展開することができ、成果はPhys. Rev. Researchに出版された。

今後の研究の推進方策

上記の成果を発展させることにより、量子もつれ光など光の非古典的性質を用いた分光計測手法の理論基盤の研究、それを用いた光合成光捕集けいなど複雑分子系におけるどうり動力学解析へと研究を展開していく。

研究成果

• [国際共同研究] University of California Berkeley(米国)
  • 国名: 米国
  • 外国機関名: University of California Berkeley
• [雑誌論文] Insights into photosynthetic energy transfer gained from free-energy structure: coherent transport, incoherent hopping, and vibrational assistance revisited (2021)
  • 著者名/発表者名: Akihito Ishizaki and G.R.Fleming
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry B 巻: 125 ページ: 3286-3295
  • DOI: 10.1021/acs.jpcb.0c09847
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Generation of pseudo-sunlight via quantum entangled photons and the interaction with molecules (2020)
  • 著者名/発表者名: Yuta Fujihashi, Ryosuke Shimizu, and Akihito Ishizaki
  • 雑誌名: Physical Review Research 巻: 2 ページ: 23256.1-23256.7
  • DOI: 10.1103/PhysRevResearch.2.023256
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Probing excited-state dynamics with quantum entangled photons: correspondence to coherent multidimensional spectroscopy (2020)
  • 著者名/発表者名: Akihito Ishizaki
  • 雑誌名: Journal of Chemical Physics 巻: 153 ページ: 51102.1-51102.7
  • DOI: 10.1063/5.001543
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Controlling the nonadiabatic electron-transfer reaction rate through molecular-vibration polaritons in the ultrastrong coupling regime (2020)
  • 著者名/発表者名: Nguyen Thanh Phuc, Pham Quang Trung, Akihito Ishizaki
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 10 ページ: 7318.1-7318.11
  • DOI: 10.1038/s41598-020-62899-8
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Prerequisites for relevant spectral density and convergence of reduced density matrices at low temperatures (2020)
  • 著者名/発表者名: Akihito Ishizaki
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 89 ページ: 15001.1-15001.2
  • DOI: 10.7566/JPSJ.89.015001
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] "エキシトン・ポラリトンをもとに凝縮相分子系の励起エネルギーの精密測定 （Precise Determination of Excitation Energies in Condensed-Phase Molecular Systems based on Exciton-Polariton Measurements）" (2020)
  • 著者名/発表者名: グェン タン フク、石崎章仁
  • 学会等名: 日本物理学会 2020年秋季大会
• [学会発表] "超強結合領域で分子振動ポラリトンによって非断熱的な電子移動の反応速度の制御 （Controlling the Nonadiabatic Electron-Transfer Reaction Rate through Molecular-Vibration Polaritons in the Ultrastrong Coupling Regime）" (2020)
  • 著者名/発表者名: グェン タン フク、ファム クアン チュン、石崎章仁
  • 学会等名: 日本物理学会 2020年秋季大会
• [学会発表] Dynamics in Photosynthetic System: Quantum dissipation, vibrational assistance, and quantum light spectroscopy (2020)
  • 著者名/発表者名: Akihito Ishizaki
  • 学会等名: The 3rd International Forum on Quantum Metrology and Sensing
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Probing excited-state dynamics with quantum entangled photons: Two-photon coincidence counting measurement with three entangled photons (2020)
  • 著者名/発表者名: Yuta Fujihashi, Akihito Ishizaki
  • 学会等名: The 3rd International Forum on Quantum Metrology and Sensing
  • 国際学会
• [学会発表] 三光子もつれ状態を用いた非線形分光法の理論的研究 (2020)
  • 著者名/発表者名: 藤橋裕太, 石崎章仁
  • 学会等名: 量子生命科学会 第2回大会
• [学会発表] 量子科学技術に基づく複雑分子系における動的過程の理論的研究 (2020)
  • 著者名/発表者名: 藤橋裕太, 石崎章仁
  • 学会等名: 日本物理学会 第76回年次大会
  • 招待講演
• [学会発表] 三光子もつれ状態に関する二光子同時計数検出を利用する時間分解分光の理論 (2020)
  • 著者名/発表者名: 藤橋裕太, 石崎章仁
  • 学会等名: 日本物理学会 第76回年次大会