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2017 年度 実績報告書

有機分子の起源・生成機構解明のための同位体解剖学的手法の深化

研究課題

研究課題/領域番号 17H02989
研究機関東京工業大学

研究代表者

山田 桂太  東京工業大学, 物質理工学院, 准教授 (70323780)

研究分担者 中川 麻悠子  東京工業大学, 地球生命研究所, 研究員 (20647664)
ジルベルト アレキシー  東京工業大学, 理学院, 助教 (20726955)
研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワード部位別同位体分析 / 揮発性有機化合物 / エタノール / アミノ酸 / イソバリン
研究実績の概要

本研究では、地球宇宙化学試料に存在する微量有機分子の位置別炭素・水素安定同位体分析法(炭素PSIAおよび水素PSIA)を確立し、いくつかの実際試料に適用することで、地球宇宙化学的研究における有機分子の起源・生成機構の議論を進展させることを目的としている。本年度までに、大気中の揮発性有機化合物および隕石中アミノ酸を想定した極微量有機分子の炭素PSIAおよび水素PSIAの開発を進めた。
大気中揮発性有機化合物については、エタノールに着目し、これまで申請者らが確立している炭素PSIAに加え、新たに水素PSIAの確立を行った。具体的には、重水素でソフトラベル化したエタノールを用いて0.1%程度の水溶液試料を準備し、マイクロ固相抽出法にて部位別同位体分析装置に導入し、熱分解温度、水素同位体交換の有無等を検証した。その結果、熱分解時に水素同位体交換が起きており、熱分解の温度や通過速度の調節では、交換を抑えることができないことが分かったが、交換率は一定であり、補正が可能であることが分かった。最終的には、同位体補正直線を用いて水素PSIAを行う方法を確立した。
隕石中有機化合物については、特にアミノ酸の1種であるイソバリンに着目し、カルボキシル基の炭素PSIAの確立を行った。数ミリグラムのイソバリンを用いニンヒドリン反応を用いて、カルボキシル基炭素を二酸化炭素として取り出し同位体分析装置に導入、計測を行った。その結果、ニンヒドリン反応が100%進行しないことに加え、30‰程度の大きな同位体分別が伴うことが明らかになった。そこで、封緘したガラス管内で長時間反応を行うことで、100%の反応率を達成し、炭素PSIAを可能とした。
今後は、実際試料の適用に向けた、試料量の低減および装置への導入法を確立する必要がある。大気中揮発性有機化合物分析および隕石中アミノ酸分析のための、試料導入ラインを作成した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

部位別同位体測定法の開発については、ほぼ予定通りに進んでいるが、実試料への適用に遅れがある。これは、同位体比質量分析計の故障のため、同位体分析が行えない時期があったためである。本研究に使用するための装置を2台準備していたが、2台ともに故障が起こり、1台は現在も調整中である。

今後の研究の推進方策

ここまでに開発済みの炭素PSIAおよび水素PSIAの実際試料への適用を進める。具体的には、はじめに試料量の低減および装置への導入法を確立し、次に実際試料を分析する。大気中揮発性有機化合物については、汚染都市域での試料採取および分析をおこなう。都市域大気中の、エタノール、アセトン、アセトアルデヒドを分析し、生体(植物、土壌)由来と工業由来の定量的区別を行う。隕石中アミノ酸については、隕石試料を扱うのではなく実験室模擬実験で合成分解したアミノ酸に適用し、反応経路と同位体分布の関係を明らかにする。

  • 研究成果

    (5件)

すべて 2018

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (3件)

  • [雑誌論文] Position-specific 13C/12C analysis of amino acid carboxyl groups - automated flow-injection analysis based on reaction with ninhydrin2018

    • 著者名/発表者名
      Fry Brian、Carter James F.、Yamada Keita、Yoshida Naohiro、Juchelka Dieter
    • 雑誌名

      Rapid Communications in Mass Spectrometry

      巻: 32 ページ: 992~1000

    • DOI

      10.1002/rcm.8126

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Expanded uncertainty associated with determination of isotope enrichment factors: Comparison of two point calculation and Rayleigh-plot2018

    • 著者名/発表者名
      Julien Maxime、Gilbert Alexis、Yamada Keita、Robins Richard J.、H?hener Patrick、Yoshida Naohiro、Remaud G?rald S.
    • 雑誌名

      Talanta

      巻: 176 ページ: 367~373

    • DOI

      10.1016/j.talanta.2017.08.038

    • 査読あり
  • [学会発表] 大気中の含酸素揮発性有機化合物の濃縮と分子内部位別炭素同位体比分析手法の開発2018

    • 著者名/発表者名
      神藤拓実、中川麻悠子、山田桂太、吉田尚弘
    • 学会等名
      日本地球化学会年会2018
  • [学会発表] グリシンの部位別炭素安定同位体比測定法の確立2018

    • 著者名/発表者名
      白瀧滉司、宮澤謙太、山田桂太、吉田尚弘
    • 学会等名
      日本地球化学会年会2018
  • [学会発表] イソバリンの部位別炭素安定同位体比測定法の確立2018

    • 著者名/発表者名
      三沢亮太、山田桂太、吉田尚弘
    • 学会等名
      日本地球化学会年会2018

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公開日: 2019-12-27  

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