| 研究課題/領域番号 |
17H03009
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
佐藤 啓文 京都大学, 工学研究科, 教授 (70290905)
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| 研究分担者 |
井内 哲 名古屋大学, 情報学研究科, 助教 (50535060)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | 量子化学 / 遷移金属錯体 / 液体の統計力学 / モデルハミルトニアン |
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| 研究実績の概要 |
本年度の活動で得られた成果の一部は以下の通りである。
（１）かご型球状錯体MnL2n(n=2から12)に対して量子力学モデル(QMHM)と一般化ボルンモデルに基づく溶媒和効果を統合し、安定性を議論した学術論文を出版した。また前年度末に投稿していた、ピンサー型配位子を有するRu錯体による水の分解反応のエネルギー地形理論に関する学術論文が出版された。
（２）非直交スピン軌道の第二量子化演算子による共鳴構造の解析法を開発した。これにより、分子軌道法計算の結果から化学結合を原子価結合法のような観点で解析することが可能となる。従前の類似法とは異なり、一般的な量子化学計算で得られる結果から容易に計算可能であること、対象となる電子数の拡張が容易であることなどの利点がある。
（３）古典系の密度汎関数の枠組みの中で、多原子分子液体を扱える理論を完成させ、学術論文として出版した。具体的には、RISMを含む分子性液体の統計力学理論で汎用される相互作用点モデルを整理して定式化することに成功した。結果からは同モデルの際限が浮き彫りとなった。また、単純液体を対象とした重み付き密度近似に基づく自由エネルギー汎関数に対する階層的な方程式の導出と計算に成功した。この成果についても既に学術論文として出版済みである。
（４）3D-RISM法を利用しながら固体表面におけるベンゼンおよびフェノールの吸着について調べた。これらの系は熱力学量に関して実験的に詳細なデータが得られており、モデル系に対する計算結果と直接比較することが可能である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本課題で当初掲げていた課題については、概ね完了しており、成果についても学術論文として取りまとめ投稿を進めている。また実際の化学反応系への展開や関連する方法の検討についても順調に進んでいる。
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| 今後の研究の推進方策 |
これまでに開発した方法を用いた計算を行なって各手法の検証を続けるとともに、さらなる発展の可能性について検討する。具体的には
(A)電子対を基調として原子価結合理論に類似した性質を持つ、新しい電子相関理論構築の可能性を検討する。また遷移金属間の直接的な相互作用を含む、より高度なQMHM法開発の可能性を検討する。
(B)核形成や結晶成長を念頭においた新しい統計力学理論について検討する。また固体表面における原子配置に対して確率論的な取り扱いが可能か検討を行う。
(C) 昨年度に引き続き3D-RISM法を利用しながら固体表面での吸着に関する計算やRISM-SCF-SEDD法を用いた溶媒和現象に関わる計算を行う。
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