研究課題
本研究課題では、量子化学・統計力学の新規手法の開発を行うとともに幅広い実際の系へ展開し、凝縮化学系における様々な現象を明らかにしてきた。当該期間の活動を通じて得られた成果の一部は以下の通りである。(i) 量子化学-統計力学を融合したNMR遮蔽定数の計算法を開発した。電荷分布を適切に扱うことのできるRISM-SCF-cSEDに基づく新法を開発し、従来法に比べて数値的安定性を向上させた。さらにこの方法に基づいて、水中のヒドリドを含むアニオン系における化学シフトの解析を実験研究者と共同して行なった。この成果は掲載誌のカバーアートに採用された。(ii)分子の電子構造を共鳴の観点から解析する手法を確立した。またこの方法により、ホルムアミドやdiazadiboretidine、ベンゼンのニトロ化反応における電子状態の解析を行なった。このうちニトロ化反応は硫酸環境下での計算を実現した初めての報告であり、カバーアートに採用されている。(iii) 電子対（ジェミナル）を基調とした新しい電子状態理論を開発した。このコンセプトを分子の電子状態をスピンのみから構成するハイゼンベルグ型モデルおよび非経験的電子状態理論に対して展開し、数値計算を通じてその有用性を実証した。特に後者は静的(強い)電子相関の記述に有効であり, 従来のジェミナル理論を大きく改善している。(iv)分子の構造を距離幾何に基づいて記述する方法について考察した。金クラスター系を対象として、実際に分子構造を計算するアルゴリズムを開発した。(v) 3D-RISM法に基づきPt(111)面への芳香族分子の吸着に関して、周囲の水和構造と自由エネルギーをはじめとする熱力学量を求めた。さらに3D-RISM法と密度行列埋込理論を組み合わせたハイブリッド理論の開発を行なった。
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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すべて 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 1件、 査読あり 9件) 学会発表 (24件) (うち国際学会 2件、 招待講演 5件) 備考 (1件)
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