研究課題
本研究計画は，触媒の合理的デザインを基盤として，試薬の援用を徹底排除した原子効率100%の有用触媒反応群の開発を目指すものである。複数の触媒機能の同時発現に由来する協奏機能型触媒の強力な基質活性化機構を駆使することで，従来は活性化試薬の援用に頼っていた低反応性基質間の反応を原子効率100%で達成し，廃棄物フリーの21世紀型分子構築技術として確立させる。新奇な分子骨格・原子配列を有するエキゾチック分子の触媒機能を追求し，他分野への波及効果も視野に入れた新しい分子活性化モードを模索することで，基礎研究としての協奏機能型触媒を次世代の触媒設計指針として一般化させる。アミドの直接エノラート化を鍵とする触媒的不斉付加反応の開発では、アミドのα-置換基として合成化学的に有用な酸素系官能基やビニル基の導入が可能となった。この成功により光学活性生成物の有用性が大幅に高まり、様々な医薬品に繋がる有用なキラルビルディングブロックを高原子効率で得ることができた。固体不斉触媒によるニトロアルドール反応ではα-トリフルオロメチルケトンへの付加反応が高立体選択的に進行する事を明らかにし、種々の光学活性3級アルコールを与える有用反応として確立した。B3NO2骨格を有するDATB触媒では、今まで困難とされていたペプチド合成においても高い触媒効率を発揮することを明らかにし、生物活性ペンタペプチドの触媒的合成を報告した。
2: おおむね順調に進展している
当初の想定通りに研究が進んでいる。
アミドエノラートの反応スコープの拡充とDATB触媒のメカニズム解析、構造修飾による更なる機能改善を進める。
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すべて 雑誌論文 (18件) (うち査読あり 18件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (32件) (うち国際学会 13件、 招待講演 12件) 備考 (1件) 産業財産権 (2件)
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