銅錯体による分子状酸素活性化の精密制御と応用

2020 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 17H03031
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 無機化学
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 伊東 忍 大阪大学, 工学研究科, 教授 (30184659)
• 研究期間 (年度): 2017-04-01 – 2020-03-31
• キーワード: 銅錯体 / 酸素の活性化 / 活性酸素錯体 / 酸化反応 / 反応性制御 / 反応機構

研究成果の概要

本研究では「銅錯体による分子状酸素の活性化とその精密制御」をめざし、様々な配位子を用いて銅－酸素の化学について系統的に検討し以下のような研究成果を得た。
（１）環状ジアミン骨格を有するN3系三座配位子およびN4系四座配位子を用いた銅－酸素錯体の反応制御機構を解明した。（２）新規なN3系三座配位子を用いた新規四面体型銅錯体の創成と反応挙動の解明を行った。（３）嵩高い置換基を有する三脚型四座配位子を用いた銅－活性酸素錯体の構造制御機構を明らかにした。（４）新規な単核銅活性中心の創成をめざした配位子設計を達成し、酵素機能解明なために必要な基礎的データを収集した。

自由記述の分野

錯体化学、触媒化学、生物無機化学

研究成果の学術的意義や社会的意義

銅錯体による酸素の活性化は、銅含有酸化酵素や、銅を触媒とする様々な有機合成反応における重要なプロセスであり、錯体化学、生物無機化学、触媒化学、有機合成化学などの広い分野で活発に研究が展開されてきた。各銅－活性酸素錯体の構造、物理化学的特性、反応性などについては生物無機化学や錯体化学の分野で活発に検討が加えられてきたが、それらの生成制御機構に関しては系統的な検討が殆ど成されてきておらず、不明な点が多く残されている。本研究では、様々な配位子を用いて銅－活性酸素錯体の生成機構の解明や反応性の制御を達成するものであり、酵素機能の解明や新しい酸化触媒の開発に繋がるものとしてその意義は大きい。