高分子異種材料間の相互作用に関する理論的研究

2019 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 17H03117
• 研究機関: 九州大学
• 研究代表者: 吉澤 一成 九州大学, 先導物質化学研究所, 教授 (30273486)
• 研究期間 (年度): 2017-04-01 – 2020-03-31
• キーワード: 接着 / 量子化学 / エポキシ樹脂 / 計算化学 / 界面科学

研究実績の概要

本研究は接着メカニズム解明に向け、エポキシ樹脂の化学的性質を分子レベルで把握することを目的としている。今年度は昨年度に引き続き金表面と硬化剤を含むエポキシ樹脂を題材に研究を行った。昨年度の研究から硬化剤のシアノ基が金表面と大きな相互作用があり、接着力の増大に寄与している可能性が示唆された。今年度は差電子密度計算から、硬化剤のシアノ基と金表面間に働く相互作用はシグマ供与に加え、金表面から硬化剤のシアノ基に電子が移動するパイ逆供与が起こっていることが分かった。また実験により、実際の金表面にはメッキ原料に由来するシアノ基が多数残留していることが分かった。金表面に任意数のシアノ基を配置し、残留したシアノ基の接着力への影響を考察した。その結果、金表面にシアノ基が存在する場合は接着力が低下することが分かった。これはエポキシ樹脂と金表面のシアノ基が水素結合を生成することで、接着剤と金との直接的な相互作用を妨げているためと考察している。メッキ由来のシアノ基を適切に除去することで接着界面が理想構造に近づき、接着強度を高めることが可能になると考えられる。
さらに今年度から新たにケモインフォマティクス技術を取り入れた研究を開始した。本年度は高分子の重要な物性の１つであるガラス転移温度(Tg)の予測を行なった。最終的には我々が今まで取り組んできた接着エネルギーをケモインフォマティクス的なアプローチにより評価したいと考えている。記述子としてISIDA記述子を用い、線形及び架橋ポリマーのTg予測を行なった。その結果、訓練およびテストセット共に高精度にTg 予測ができ、特にエポキシ樹脂のTg予測精度が高くなった。また、化学構造の類似性はTgと大きく相関することが分かった。

現在までの達成度 (段落)

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Iron complex of a quadruply fused porphyrin: Synthesis, structure and redox properties (2020)
  • 著者名/発表者名: Ishizuka Tomoya、Komamura Keiyu、Saegusa Yuta、Tanaka Shogo、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari、Kojima Takahiko
  • 雑誌名: Journal of Porphyrins and Phthalocyanines 巻: 24 ページ: 252～258
  • DOI: 10.1142/S1088424619500846
  • 査読あり
• [雑誌論文] ガラス表面とエポキシ樹脂の接着に関する分子論的研究 (2020)
  • 著者名/発表者名: 樋口千紗、吉澤一成
  • 雑誌名: NEW GLASS ページ: 印刷中
• [雑誌論文] Redox behaviour of the β-dihydroporphycene cobalt complex: study on the effect of hydrogenation of the ligand (2019)
  • 著者名/発表者名: Hashimoto Koichi、Koide Taro、Okawara Toru、Shimakoshi Hisashi、Hori Yuta、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari、Hisaeda Yoshio
  • 雑誌名: Dalton Transactions 巻: 48 ページ: 872～881
  • DOI: 10.1039/C8DT03743D
  • 査読あり
• [雑誌論文] Cupric-superoxide complex that induces a catalytic aldol reaction-type C-C bond formation (2019)
  • 著者名/発表者名: Abe Tsukasa、Hori Yuta、Shiota Yoshihito、Ohta Takehiro、Morimoto Yuma、Sugimoto Hideki、Ogura Takashi、Yoshizawa Kazunari、Itoh Shinobu
  • 雑誌名: Communications Chemistry 巻: 2
  • DOI: 10.1038/s42004-019-0115-6
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dual Catalytic Cycle of H2 and H2O Oxidations by a Half-Sandwich Iridium Complex: A Theoretical Study (2019)
  • 著者名/発表者名: Ikeda Kei、Hori Yuta、Mahyuddin Muhammad Haris、Shiota Yoshihito、Staykov Aleksandar、Matsumoto Takahiro、Yoshizawa Kazunari、Ogo Seiji
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 58 ページ: 7274～7284
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.9b00307
  • 査読あり
• [雑誌論文] Methane selective oxidation to methanol by metal-exchanged zeolites: a review of active sites and their reactivity (2019)
  • 著者名/発表者名: Mahyuddin Muhammad Haris、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari
  • 雑誌名: Catalysis Science & Technology 巻: 9 ページ: 1744～1768
  • DOI: 10.1039/c8cy02414f
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Thermochemistry and Kinetics of the Thermal Degradation of 2-Methoxyethanol as Possible Biofuel Additives (2019)
  • 著者名/発表者名: Abdel-Rahman Mohamed A.、Al-Hashimi Nessreen、Shibl Mohamed F.、Yoshizawa Kazunari、El-Nahas Ahmed M.
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 9
  • DOI: 10.1038/s41598-019-40890-2
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Local structures and electronic properties of In atoms in In-doped ZnO (2019)
  • 著者名/発表者名: Hori Yuta、Shiota Yoshihito、Ida Tomonori、Yoshizawa Kazunari、Mizuno Motohiro
  • 雑誌名: Thin Solid Films 巻: 685 ページ: 428～433
  • DOI: 10.1016/j.tsf.2019.05.047
  • 査読あり
• [雑誌論文] Lithium-Richest Phase of Lithium Tetrelides Li17Tt4 (Tt = Si, Ge, Sn, and Pb) as an Electride (2019)
  • 著者名/発表者名: Tsuji Yuta、Hashimoto Wataru、Yoshizawa Kazunari
  • 雑誌名: Bulletin of the Chemical Society of Japan 巻: 92 ページ: 1154～1169
  • DOI: 10.1246/bcsj.20190040
  • 査読あり
• [雑誌論文] Methane Activation at the Metal-Support Interface of Ni4-CeO2(111) Catalyst: A Theoretical Study (2019)
  • 著者名/発表者名: Singha Rajib Kumar、Tsuji Yuta、Mahyuddin Muhammad Haris、Yoshizawa Kazunari
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 123 ページ: 9788～9798
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b11973
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Fundamental electron-transfer and proton-coupled electron-transfer properties of Ru(iv)-oxo complexes (2019)
  • 著者名/発表者名: Kotani Hiroaki、Shimomura Hinatsu、Horimoto Momoka、Ishizuka Tomoya、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari、Yanagisawa Sachiko、Kawahara-Nakagawa Yuka、Kubo Minoru、Kojima Takahiko
  • 雑誌名: Dalton Transactions 巻: 48 ページ: 13154～13161
  • DOI: 10.1039/C9DT02734C
  • 査読あり
• [雑誌論文] High-Temperature Cooperative Spin Crossover Transitions and Single-Crystal Reflection Spectra of [FeIII(qsal)2](CH3OSO3) and Related Compounds (2019)
  • 著者名/発表者名: Takahashi Kazuyuki、Yamamoto Kaoru、Yamamoto Takashi、Einaga Yasuaki、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari、Mori Hatsumi
  • 雑誌名: Crystals 巻: 9 ページ: 81～81
  • DOI: 10.3390/cryst9020081
  • 査読あり
• [雑誌論文] Adhesion of Epoxy Resin with Hexagonal Boron Nitride and Graphite (2019)
  • 著者名/発表者名: Tsuji Yuta、Kitamura Yasuhiro、Someya Masao、Takano Toshihiko、Yaginuma Michio、Nakanishi Kohei、Yoshizawa Kazunari
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 4 ページ: 4491～4504
  • DOI: 10.1021/acsomega.9b00129
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Mechanistic Insights into Methane Oxidation by Molecular Oxygen under Photoirradiation: Controlled Radical Chain Reactions (2019)
  • 著者名/発表者名: Hori Yuta、Abe Tsukasa、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari
  • 雑誌名: Bulletin of the Chemical Society of Japan 巻: 92 ページ: 1840～1846
  • DOI: 10.1246/bcsj.20190171
  • 査読あり
• [雑誌論文] Prediction of the Glass-Transition Temperatures of Linear Homo/Heteropolymers and Cross-Linked Epoxy Resins (2019)
  • 著者名/発表者名: Higuchi Chisa、Horvath Dragos、Marcou Gilles、Yoshizawa Kazunari、Varnek Alexandre
  • 雑誌名: ACS Applied Polymer Materials 巻: 1 ページ: 1430～1442
  • DOI: 10.1021/acsapm.9b00198
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Synthesis and Catalytic Reactivity of Bis(molybdenum-trihalide) Complexes Bridged by Ferrocene Skeleton toward Catalytic Nitrogen Fixation (2019)
  • 著者名/発表者名: Itabashi Takayuki、Arashiba Kazuya、Tanaka Hiromasa、Konomi Asuka、Eizawa Aya、Nakajima Kazunari、Yoshizawa Kazunari、Nishibayashi Yoshiaki
  • 雑誌名: Organometallics 巻: 38 ページ: 2863～2872
  • DOI: 10.1021/acs.organomet.9b00263
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molybdenum-Catalyzed Ammonia Formation Using Simple Monodentate and Bidentate Phosphines as Auxiliary Ligands (2019)
  • 著者名/発表者名: Ashida Yuya、Arashiba Kazuya、Tanaka Hiromasa、Egi Akihito、Nakajima Kazunari、Yoshizawa Kazunari、Nishibayashi Yoshiaki
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 58 ページ: 8927～8932
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.9b01340
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic transport investigation of redox-switching of azulenequinones/hydroquinones via first-principles studies (2019)
  • 著者名/発表者名: Haidar El-Abed、Tawfik Sherif Abdulkader、Stampfl Catherine、Hirao Kimihiko、Yoshizawa Kazunari、El-Demerdash Safinaz H.、Nakajima Takahito、El-Nahas Ahmed M.
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 21 ページ: 17859～17867
  • DOI: 10.1039/C9CP03233A
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Observation of Proton Transfer Coupled Spin Transition and Trapping of Photoinduced Metastable Proton Transfer State in an Fe(II) Complex (2019)
  • 著者名/発表者名: Nakanishi Takumi、Hori Yuta、Sato Hiroyasu、Wu Shu-Qi、Okazawa Atsushi、Kojima Norimichi、Yamamoto Takashi、Einaga Yasuaki、Hayami Shinya、Horie Yusuke、Okajima Hajime、Sakamoto Akira、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari、Sato Osamu
  • 雑誌名: Journal of the American Chemical Society 巻: 141 ページ: 14384～14393
  • DOI: 10.1021/jacs.9b07204
  • 査読あり
• [雑誌論文] Role of Amino Acid Residues for Dioxygen Activation in the Second Coordination Sphere of the Dicopper Site of pMMO (2019)
  • 著者名/発表者名: Miyanishi Mayuko、Abe Tsukasa、Hori Yuta、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 58 ページ: 12280～12288
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.9b01752
  • 査読あり
• [雑誌論文] Real-space observation of far- and near-field-induced photolysis of molecular oxygen on an Ag(110) surface by visible light (2019)
  • 著者名/発表者名: Lin Chenfang、Ikeda Kei、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari、Kumagai Takashi
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 151 ページ: 144705～144705
  • DOI: 10.1063/1.5112158
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] An Azulene-Based Chiral Helicene and Its Air-Stable Cation Radical (2019)
  • 著者名/発表者名: Narita Masahiro、Teraoka Takaaki、Murafuji Toshihiro、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari、Mori Shigeki、Uno Hidemitsu、Kanegawa Shinji、Sato Osamu、Goto Kenta、Tani Fumito
  • 雑誌名: Bulletin of the Chemical Society of Japan 巻: 92 ページ: 1867～1873
  • DOI: 10.1246/bcsj.20190219
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] π共役系の導電経路と伝導度の関係に関する理論的研究 (2019)
  • 著者名/発表者名: 岡澤 一樹、辻 雄太、吉澤 一成
  • 学会等名: 第22回理論化学討論会
• [学会発表] ルビジウム亜酸化物の電子状態に関する理論的研究 (2019)
  • 著者名/発表者名: 堀 幹矢、辻 雄太、吉澤 一成
  • 学会等名: 第22回理論化学討論会
• [学会発表] A QSPR Study of the Glass Transition Temperatures of Linear Polymers and Cross-linked Epoxy Resins (2019)
  • 著者名/発表者名: Chisa Higuchi、Dragos Horvath、Gilles Marcou、Kazunari Yoshizawa、Alexandre Varnek
  • 学会等名: 第22回理論化学討論会
• [学会発表] 第一原理計算を用いた接着界面相互作用の分子論的理解 (2019)
  • 著者名/発表者名: 吉澤 一成
  • 学会等名: 日本接着学会 研究会合同シンポジウム～「接着の未来」～
  • 招待講演
• [学会発表] フロンティア軌道論に基づいたπ共役系の伝導度と導電経路の関係性の解明 (2019)
  • 著者名/発表者名: 岡澤 一樹、辻 雄太、吉澤 一成
  • 学会等名: 第13回分子科学討論会
• [学会発表] ルビジウム亜酸化物の理論的研究 (2019)
  • 著者名/発表者名: 堀 幹矢、辻 雄太、吉澤 一成
  • 学会等名: 第13回分子科学討論会
• [学会発表] 金とエポキシ樹脂の界面における接着相互作用の理論的研究 (2019)
  • 著者名/発表者名: 馬場 太基、村田 裕幸、辻 雄太、鶴見 直明、眞砂 紀之、吉澤 一成
  • 学会等名: 第13回分子科学討論会
• [学会発表] 高分子の2D化学構造に基づくガラス転移温度予測モデルの構築 (2019)
  • 著者名/発表者名: 樋口 千紗、Horvath Dragos、Marcou Gilles、吉澤 一成、Varnek Alexandre
  • 学会等名: 第13回分子科学討論会
• [学会発表] Orbital Concept for Methane Activation (2019)
  • 著者名/発表者名: Kazunari Yoshizawa
  • 学会等名: APATCC 2019
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 分子伝道の軌道理論 (2019)
  • 著者名/発表者名: 吉澤 一成
  • 学会等名: 日本コンピュータ化学会2019秋季年会
  • 招待講演
• [学会発表] リチウムテトレライドの電子状態 (2019)
  • 著者名/発表者名: 辻雄太、橋本航、吉澤一成
  • 学会等名: 日本コンピュータ化学会2019秋季年会
• [学会発表] 単分子並列回路におけるフロンティア軌道と伝導度の関係 (2019)
  • 著者名/発表者名: 岡澤一樹、辻雄太、吉澤一成
  • 学会等名: 日本コンピュータ化学会2019秋季年会
• [学会発表] フロンティア軌道論に基づく単分子並列回路の電気伝導の理論的研究 (2019)
  • 著者名/発表者名: 岡澤 一樹、辻 雄太、吉澤 一成
  • 学会等名: 第42回ケモインフォマティクス討論会
• [学会発表] 線形ポリマーとエポキシ樹脂のガラス転移温度予測 (2019)
  • 著者名/発表者名: 樋口 千紗、Dragos Horvath、Gilles Marcou、吉澤 一成、Alexandre Varnek
  • 学会等名: 第42回ケモインフォマティクス討論会
• [学会発表] 第一原理計算による接着界面相互作用に関する考察 (2019)
  • 著者名/発表者名: 吉澤 一成
  • 学会等名: 接着・接合技術コンソーシアム 第6回企業ワークショップ
  • 招待講演
• [学会発表] 金ナノ粒子担持層状複水酸化物ナノシート触媒を用いた酸素発生反応の量子化学的解析 (2019)
  • 著者名/発表者名: 三輪 哲也、Aleksander Staykov、吉澤 一成
  • 学会等名: 第52回酸化反応討論会
• [学会発表] Orbital Concept for Methane Activation by Metal-Oxo Species: Enzyme to Surface (2019)
  • 著者名/発表者名: Kazunari Yoshizawa
  • 学会等名: The 81st Okazaki Conference
  • 国際学会 / 招待講演
• [備考] 吉澤研究室ホームページ
  • URL: http://trout.scc.kyushu-u.ac.jp/yoshizawaJ/