研究課題
有機半導体薄膜における縦方向移動度を抜本的に向上させることを目的として、まずは基板上の分子配向制御を試みた。具体的には、平面π共役分子を基板に対してface-on配向させるためのtemplate layerの検討を行った。今年度は新たに、グラフェン層をtemplate layerとして用いることを検討した。既往の研究として、CVDで形成したグラフェン層を基板に転写するなど極めて複雑な工程を経て成膜されたグラフェン膜のtemplate layer効果は知られていたが、今回、溶媒に分散した酸化グラフェンを塗布成膜した後に、還元処理することによって、ほぼ一層程度のグラフェンtemplate layerを作製する手法を新たに開発した。このグラフェン膜上に成膜した銅フタロシアニンは、X線回折で測定する限りほぼ完全なface-on配向を実現した。また、通常は必ずedge-onになることで知られるpentaceneにおいてさえ、face-on配向を主成分となる薄膜を作製することに成功した。また、縦方向移動度を評価するための手法として、注入の影響を強く受けるSCLC法の問題点を解決するために、新しい測定手法であるCELIV法（Charge Extraction by Linearly Increasing Voltage）の検討を行っている。特に今年度は、絶縁膜にキャリアを蓄積した後に取り出す時の変位電流から移動度を求めるMIS-CELIV法について、縦方向移動度測定の新たなスタンダード手法として確立するための条件検討を行った。その結果、アモルファス有機半導体であるNPDにおいては、極めて理想的な、理論式に従う過渡電流が得られ、電界強度依存性を含めて正確にホール移動度を測定できることが分かった。
2: おおむね順調に進展している
本研究課題では大きく分けて、①縦方向移動度向上のための分子配列制御方法、②縦方向高移動度に適した材料の探索、③縦方向移動度の測定手法、④縦方向高移動度を活かしたデバイス性能向上、の３本柱からなる。今回、①については塗布グラフェンtemplate layer層という強力な手法を編み出しており、今後の基盤技術として改良が期待される。また③についても、移動度が改善するにつれて縦方向移動度の信頼性のある評価方法が問題になってくることから、MIS-CELIV法という世界的に見てもまだあまり研究されていない新たな手法で縦方向移動度が有効に評価できることを見いだしたことは今後の展開につながる。。さらに、今年度は実績として外部に発表するところまでは到達しなかったが、②の材料探索について、結晶構造データベースの探索により三次元的伝導に有利な結晶構造を持つ分子を見つけており、今後、材料開発の側面からのアプローチも可能になると考えている。以上の状況より、(2)おおむね順調に進展していると判断した。
塗布グラフェン膜のtemplate layerとしての効果で、face-on配向を誘起することはできるようになってきた。しかし、現段階でSCLCによる移動度評価を行った限りにおいては、２桁程度の移動度改善が見られるものの絶対的な移動度がそれほど高くない状況にある。今後は、MIS-CELIVも含め、移動度評価方法の改善により実際の移動度がどの程度向上しているのか見極めていく。また、縦方向移動度を劇的に向上させるためには、二次元的伝導を持つFET用分子をface-on配向にするだけでは十分ではなく、三次元的な伝導を持つような結晶構造の材料を探索する必要があると考えている。Cambridge Structural Databaseによる構造探索と、量子化学計算による電荷カップリングの組み合わせにより、候補分子に目途がついてきており、今後は、材料の合成を含めて材料探索を行っていく。
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