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2017 年度 実績報告書

界面協奏効果を機軸とする革新的金属複合ナノ粒子触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 17H03457
研究機関大阪大学

研究代表者

満留 敬人  大阪大学, 基礎工学研究科, 准教授 (00437360)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワード触媒 / グリーンケミストリ― / 金属ナノ粒子
研究実績の概要

環境汚染や資源の枯渇など環境・エネルギー問題が深刻化する今、化学産業では環境に負荷をかけず望みのものを生み出す「高性能触媒」の開発が強く求められている。本年度の研究では、金属ナノ粒子と無機酸化物を複合化するとその界面で新規な触媒機能が発現することに着目し、独自の手法で開発した複合ナノ粒子触媒が、有害物質を排出せずに省エネかつ安全に様々な物質を目標物質へと選択的に変換できることを見出した。
特に、白金ナノ粒子とバナジウム酸化物を複合化した粒子径2ナノメートルの超微粒子触媒を開発し、温和な条件で難還元性の化合物「アミド」の還元に世界で初めて成功した。また、様々なアミドから高選択的にアミンを合成することができることを明らかにした。さらに、反応後の触媒は反応液からろ過により容易に回収でき、繰り返し使用できる。種々の実験結果から、バナジウム酸化物がアミドを活性化し、隣接する白金が活性化されたアミドを高効率に水素化することを明らかにした。
本反応では無害な水のみが副生し、アミドを還元して得られるアミンは汎用性が高く、医薬品・農薬・染料・ポリマー等様々な用途に使われる。従来、アミドの還元反応には爆発性のある還元剤を用い、反応後に金属廃棄物が大量に排出する問題があった。また、水素ガスによる還元反応では、高温・高圧が必要であり、理想とされる温和な条件 (水素圧:30気圧以下、反応温度:70度以下) でアミドを還元する触媒はこれまで開発されていなかった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

本申請課題であった、夢の反応“温和な条件下におけるアミドの還元反応”を促進する触媒の開発に世界で初めて達成し、論文としてまとめた。また、新聞にも掲載された。さらにここから得た知見を基により高活性な触媒の設計指針を得ることができたため。

今後の研究の推進方策

本申請課題であった、夢の反応“温和な条件下におけるアミドの還元反応”を促進する触媒の開発に世界で初めて達成し、さらに得られた知見を基により高活性な触媒の設計指針を得ることができた。今後は、その設計指針に基づき触媒の合成・反応評価を試みる。

  • 研究成果

    (31件)

すべて 2018 2017

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (26件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] A Titanium Dioxide Supported Gold Nanoparticle Catalyst for the Selective N-Formylation of Functionalized Amines with Carbon Dioxide and Hydrogen2017

    • 著者名/発表者名
      Mitsudome Takato、Urayama Teppei、Fujita Shu、Maeno Zen、Mizugaki Tomoo、Jitsukawa Koichiro、Kaneda Kiyotomi
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 9 ページ: 3632~3636

    • DOI

      DOI: 10.1002/cctc.201700726

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Mild Hydrogenation of Amides to Amines over a Platinum-Vanadium Bimetallic Catalyst2017

    • 著者名/発表者名
      Mitsudome Takato、Miyagawa Kazuya、Maeno Zen、Mizugaki Tomoo、Jitsukawa Koichiro、Yamasaki Jun、Kitagawa Yasutaka、Kaneda Kiyotomi
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 56 ページ: 9381~9385

    • DOI

      DOI: 10.1002/anie.201704199

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effective management of polyethers through depolymerization to symmetric and unsymmetric glycol diesters using a proton-exchanged montmorillonite catalyst2017

    • 著者名/発表者名
      Maeno Zen、Yamada Shota、Mitsudome Takato、Mizugaki Tomoo、Jitsukawa Koichiro
    • 雑誌名

      Green Chemistry

      巻: 19 ページ: 2612~2619

    • DOI

      DOI: 10.1039/C7GC00817A

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] A dual-functional heterogeneous ruthenium catalyst for the green one-pot synthesis of biphenols2017

    • 著者名/発表者名
      Maeno Zen、Mitsudome Takato、Mizugaki Tomoo、Jitsukawa Koichiro
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 7 ページ: 3205~3209

    • DOI

      DOI: 10.1039/C7CY00919D

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] New Routes for Refinery of Biogenic Platform Chemicals Catalyzed by Cerium Oxide-supported Ruthenium Nanoparticles in Water2017

    • 著者名/発表者名
      Mizugaki Tomoo、Togo Keito、Maeno Zen、Mitsudome Takato、Jitsukawa Koichiro、Kaneda Kiyotomi
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 7 ページ: 14007

    • DOI

      doi:10.1038/s41598-017-14373-1

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 固定化ルテニウム触媒を用いたカテコール類と活性メチレン化合物の酸化的クロスカップリング反応2018

    • 著者名/発表者名
      前野禅・山本昌信・満留敬人・水垣共雄・實川浩一郎
    • 学会等名
      第121回触媒討論会
  • [学会発表] 酸化セリウム固定化ルテニウムナノ粒子触媒による含酸素化合物の位置選択的炭素-炭素結合切断反応2018

    • 著者名/発表者名
      水垣共雄・上杉晃平・新田晃大・前野禅・満留敬人・實川浩一郎・金田清臣
    • 学会等名
      第121回触媒討論会
  • [学会発表] 温和な条件下でアミドの還元反応を促進するPt-Vバイメタルナノ粒子触媒の開発2018

    • 著者名/発表者名
      満留敬人・高橋 一広・前野禅・水垣共雄・實川浩一郎・金田清臣
    • 学会等名
      第121回触媒討論会
  • [学会発表] Pd担持CeO2触媒を用いた一級アルコール類の位置選択的炭素-炭素結合切断反応2018

    • 著者名/発表者名
      上杉 晃平・水垣 共雄・前野 禅・満留 敬人・實川 浩一郎・金田 清臣
    • 学会等名
      98回春季年会
  • [学会発表] 酸化チタン担持金ナノ粒子触媒によるCO2をカルボニル源としたアミン類の選択的ホルミル化反応2018

    • 著者名/発表者名
      藤田 周・満留 敬人・前野 禅・水垣 共雄・實川 浩一郎・金田 清臣
    • 学会等名
      98回春季年会
  • [学会発表] 固定化金属触媒を用いたカテコール類と活性メチレン化合物の酸化的クロスカップリング反応2018

    • 著者名/発表者名
      山本 昌信・前野 禅・満留 敬人・水垣 共雄・實川 浩一郎
    • 学会等名
      98回春季年会
  • [学会発表] Valorization of Polyether Wastes through Efficient Depolymerization Using Layered Solid Acid Catalysts2018

    • 著者名/発表者名
      MAENO Zen, MITSUDOME Takato, MIZUGAKI Tomoo, JITSUKAWA Koichiro
    • 学会等名
      98回春季年会
  • [学会発表] 温和な条件でアミドの還元を促進するハイブリッド金属ナノ粒子触媒の開発2018

    • 著者名/発表者名
      満留 敬人・高橋 一広・前野 禅・水垣 共雄・實川 浩一郎・金田 清臣
    • 学会等名
      98回春季年会
  • [学会発表] ルテニウム担持酸化セリウム触媒を用いたバイオマス由来含酸素化合物の位置選択的炭素-炭素結合切断反応2018

    • 著者名/発表者名
      水垣 共雄・上杉 晃平・新田 晃大・前野 禅・満留 敬人・實川 浩一郎・金田 清臣
    • 学会等名
      98回春季年会
  • [学会発表] 温和な条件下でアミドを還元するバイメタルナノ粒子触媒の開発2018

    • 著者名/発表者名
      満留敬人・ 高橋 一広・前野禅・水垣共雄・實川浩一郎・金田清臣
    • 学会等名
      化学工学会第83年会
  • [学会発表] ルテニウム担持酸化セリウム触媒を用いたバイオマス由来含酸素化合物の選択的炭素-炭素結合切断反応系の開発2018

    • 著者名/発表者名
      水垣共雄・上杉 晃平・ 新田晃大・前野禅・満留敬人・實川浩一郎・金田清臣
    • 学会等名
      化学工学会第83年会
  • [学会発表] Development of Gold Nanoparticle Catalyst for Safe, Clean and On-demand Hydrogen Production from Organosilane Wastes2018

    • 著者名/発表者名
      満留敬人
    • 学会等名
      3D活性サイト科学 第7回成果発表会
  • [学会発表] Sustainable Amine Production through Hydrogenation of Amides under Mild Conditions2017

    • 著者名/発表者名
      満留敬人
    • 学会等名
      6th Shimadzu International Collaborative Laboratory Forum
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ナノ粒子担持触媒の構造と触媒活性・選択性2017

    • 著者名/発表者名
      満留敬人
    • 学会等名
      岡山大学 ナノ材料シンポジウム
  • [学会発表] カテコール類と活性メチレン化合物の酸化的カップリング反応を促進する固定化金属触媒の開発2017

    • 著者名/発表者名
      前野禅, 山本 昌信, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎
    • 学会等名
      第50回酸化反応討論会
  • [学会発表] Vanadium-decorated Platinum Nanoparticle Catalyst for Green Sustainable Hydrogenation of Amides to Amines2017

    • 著者名/発表者名
      T. Mitsudome, Z. Maeno, T. Mizugaki, K. Jitsukawa and K. Kaneda
    • 学会等名
      国際シンポジウム “Future Earth”エネルギー課題に資する新奇なナノ物質・触媒・表面
    • 国際学会
  • [学会発表] Selective C-C bond cleavage of glycerol derivative using Pd/CeO2catalyst2017

    • 著者名/発表者名
      Kohei Uesugi,Tomoo Mizugaki,Zen Maeno,Takato Mitsudome,Koichiro Jitsukawa,Kiyotomi Kaneda
    • 学会等名
      第2回キャタリストクラブ例会・第10回触媒表面化学研究発表会・ OKCAT2018
  • [学会発表] Highly selective N-formylation of amines using CO2and H2catalyzed by TiO2-supported gold nanoparticles2017

    • 著者名/発表者名
      Shu Fujita,Takato Mitsudome,Zen Maeno,Tomoo Mizugaki,Koichiro Jitsukawa,Kiyotomi Kaneda
    • 学会等名
      第2回キャタリストクラブ例会・第10回触媒表面化学研究発表会・ OKCAT2017
  • [学会発表] カテコール類と活性メチレン化合物の脱水素クロスカップリング反応を促進する固定化金属触媒の開発2017

    • 著者名/発表者名
      前野禅・山本昌信・満留敬人・水垣共雄・實川浩一郎
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
  • [学会発表] 酸化セリウム固定化ルテニウム触媒を用いた還元的炭素-炭素結合切断反応2017

    • 著者名/発表者名
      水垣共雄・前野禅・満留敬人・實川浩一郎・金田清臣
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
  • [学会発表] CO2をカルボニル源としたアミンの選択的ホルミル化反応を促進する酸化チタン担持金ナノ粒子触媒の開発2017

    • 著者名/発表者名
      藤田周・満留敬人・前野禅・水垣共雄・實川浩一郎・金田清臣
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化白金-モリブデン触媒によるカルボン酸の高選択的水素化反応2017

    • 著者名/発表者名
      満留敬人・水垣共雄・新田晃大・前野禅・實川浩一郎・金田清臣
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
  • [学会発表] 層状固体酸触媒によるカルボン酸誘導体を用いたポリエーテルの解重合反応2017

    • 著者名/発表者名
      實川浩一郎・前野禅・山田翔太・御堂河内薫・満留敬人・水垣共雄
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
  • [学会発表] バイオマス由来有機酸の高度利用を指向したハイドロキシアパタイト固定化Pt-MoOx触媒のXAFS解析2017

    • 著者名/発表者名
      金田清臣, 水垣共雄, 前野禅, 満留敬人, 實川浩一郎, 小野圭輔, 梶川泰照 and 平井雄一郎
    • 学会等名
      第14回SPring-8 産業利用報告会
  • [学会発表] 高選択的分子変換を可能とする高活性複合金属ナノ粒子触媒の設計と開発2017

    • 著者名/発表者名
      満留敬人
    • 学会等名
      第401回触媒科学研究所コロキウム
  • [学会発表] Development of Gold Nanoparticle Catalyst for Safe, Clean and On-demand Hydrogen Production from Organosilane Wastes2017

    • 著者名/発表者名
      満留敬人
    • 学会等名
      Shimadzu Global Innovation Summit 2017

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公開日: 2019-12-27  

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