| 研究課題/領域番号 |
17H03458
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| 研究機関 | 香川大学 |
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研究代表者 |
和田 健司 香川大学, 医学部, 教授 (10243049)
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| 研究分担者 |
馮 旗 香川大学, 創造工学部, 教授 (80274356)
吉田 朋子 大阪市立大学, 複合先端研究機構, 教授 (90283415)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | グリーンケミストリー / 固体触媒 / イリジウム錯体 / 酸化セリウム / 酸化チタン |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、固体結晶表面上での有機金属種の構造や動きを自由自在に制御し、複合機能を引き出す動的な有機金属化学の系統的研究を進めることで、飛躍的に優れた環境対応性能を有する超高活性・高機能固体触媒を創成する。特に、固体表面を特殊な反応場とみなして超高活性触媒種に「その場」変換する手法を確立し、広範な有機合成の環境負荷の飛躍的低減を目指す。
そこで本年度は、有機金属錯体と固体の金属酸化物等を活用した触媒について、スチレン類の脱水素シリル化反応に加えて、アルコールの脱水素反応に有効な触媒開発を実施した。その結果、有機イリジウム錯体とゼオライトを組み合わせた触媒が、イリジウム触媒量が極めて低い条件下においても有効であり、錯体触媒のみの場合を上回る活性を安定して示し、かつ容易に回収再利用できることを明らかにした。触媒として使用する貴金属量の大幅な削減に繋がると期待される。
一方、水素移動型含窒素有機化合物合成反応に有効な酸化チタンイリジウム触媒に対して、担体のアナターセの特異な表面がイリジウムの触媒作用に及ぼす影響を明らかにするとともに、リン等で修飾した酸化チタン担体の活用によって顕著な活性向上効果がもたらされることを明らかにした。一方、炭素－炭素多重結合のヒドロアリール化に対する酸化セリウム担持ルテニウム触媒の有効性を示すとともに、近赤外分光イメージング法によって触媒反応生成物の迅速解析が可能であることを明らかにした。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
有機イリジウム錯体・固体複合系触媒開発においては、既に脱水素シリル化反応に当初目標を大きく上回る活性を有する有機イリジウム錯体・酸化セリウム複合触媒を開発しており、さらに本年度はアルコール脱水素反応に有効な有機イリジウム錯体・ゼオライト複合触媒を新たに見出した。また、水素移動型ベンゾイミダゾール類合成反応に有効な酸化チタン担持イリジウム触媒について、多様なアナターセ結晶面が表面イリジウム種の触媒活性に及ぼす影響を明らかにし、異種元素修飾による飛躍的な活性向上効果を見出す等、想定外の成果も得た。よって貴金属触媒については２年目に想定した目標を概ね達成している一方、ニッケル等の豊富に存在する元素の活用および成果の原著論文による公表が予定より遅れており、上記のように判断した。
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| 今後の研究の推進方策 |
申請時の計画に従い、有機金属錯体・金属酸化物複合系触媒や担持触媒について、引き続き触媒性能の飛躍的向上と触媒活性の支配因子の解明を図るとともに、広範な有機合成反応や水素生成反応への展開を図る触媒活性発現機構およびを進める。特に、豊富に存在する元素の活用に注力する。
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