研究実績の概要 |
担持Pd-Te合金触媒による1,3-ブタジエンのジアセトキシル化ついて,構造、電子状態と活性、選択性の相関について検討した。PdからTeへの電荷移動が活性の向上に寄与していることを明らかとした.担持PdTe触媒では、合金粒子表面上でPdとTeが相互作用し,粒子内部では、Pdがほぼ0価で存在していること、すなわち、Pd粒子表面におけるPd-Te合金の形成が重要であることを見出した.また、活性が高い触媒ではモノアセトキシル化体の生成が強く抑制されることを見出した. 金属、あるいは合金ナノ粒子を金属酸化物に担持した触媒を用いて、グリセロールからの乳酸の一段合成を検討したところ、酸化ニオブ(Nb2O5)にPtナノ粒子を担持した触媒が特に有効であることを明らかにした.金との複合化は、本反応には、有効ではなく、活性・選択性ともに低下した.本反応はグリセロールの酸化によるトリオース類への変換と、これからの乳酸への酸触媒的な変換の二種類の反応が逐次的に進行する必要がある。本触媒ではPtナノ粒子が酸化反応、Nb2O5が酸触媒反応をそれぞれ効率的に進行させる「協働機能触媒」として作用したと考えられる. 担持PtならびにPt系合金触媒を用いたメタン部分酸化によるメタノール生成について検討を行った.担持Pt触媒が特異的にメタノールを生成することを見出した.また、最適な温度領域は、異なるもののAl2O3, Y2O3およびリン酸を担体としたときにメタノールが生成することを見出した.さらに疎水性のシリカ被覆を施した階層構造を持つ触媒でメタノール生成量、選択性がともに未被覆の触媒と比較して向上することを見出した.Ptを遷移金属と合金化することで燃焼活性が向上したが,メタノール選択性は低下した.
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