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2019 年度 実績報告書

階層構造を制御した担持合金ナノクラスタ触媒の創成と選択的分子変換への展開

研究課題

研究課題/領域番号 17H03459
研究機関首都大学東京

研究代表者

宍戸 哲也  首都大学東京, 都市環境科学研究科, 教授 (80294536)

研究分担者 三浦 大樹  首都大学東京, 都市環境科学研究科, 助教 (20633267)
研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワード合金クラスタ / 担持合金触媒 / 階層構造 / 局所構造 / 選択的物質変換
研究実績の概要

担持Pd-Te合金触媒による1,3-ブタジエンのジアセトキシル化ついて,構造、電子状態と活性、選択性の相関について検討した。PdからTeへの電荷移動が活性の向上に寄与していることを明らかとした.担持PdTe触媒では、合金粒子表面上でPdとTeが相互作用し,粒子内部では、Pdがほぼ0価で存在していること、すなわち、Pd粒子表面におけるPd-Te合金の形成が重要であることを見出した.また、活性が高い触媒ではモノアセトキシル化体の生成が強く抑制されることを見出した.
金属、あるいは合金ナノ粒子を金属酸化物に担持した触媒を用いて、グリセロールからの乳酸の一段合成を検討したところ、酸化ニオブ(Nb2O5)にPtナノ粒子を担持した触媒が特に有効であることを明らかにした.金との複合化は、本反応には、有効ではなく、活性・選択性ともに低下した.本反応はグリセロールの酸化によるトリオース類への変換と、これからの乳酸への酸触媒的な変換の二種類の反応が逐次的に進行する必要がある。本触媒ではPtナノ粒子が酸化反応、Nb2O5が酸触媒反応をそれぞれ効率的に進行させる「協働機能触媒」として作用したと考えられる.
担持PtならびにPt系合金触媒を用いたメタン部分酸化によるメタノール生成について検討を行った.担持Pt触媒が特異的にメタノールを生成することを見出した.また、最適な温度領域は、異なるもののAl2O3, Y2O3およびリン酸を担体としたときにメタノールが生成することを見出した.さらに疎水性のシリカ被覆を施した階層構造を持つ触媒でメタノール生成量、選択性がともに未被覆の触媒と比較して向上することを見出した.Ptを遷移金属と合金化することで燃焼活性が向上したが,メタノール選択性は低下した.

現在までの達成度 (段落)

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (23件)

すべて 2020 2019

すべて 雑誌論文 (10件) (うち査読あり 10件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 3件、 招待講演 4件)

  • [雑誌論文] Silylation of Aryl Chlorides by Bimetallic Catalysis of Palladium and Gold on Alloy Nanoparticles2020

    • 著者名/発表者名
      Miura Hiroki、Masaki Yosuke、Fukuta Yohei、Shishido Tetsuya
    • 雑誌名

      Advanced Synthesis & Catalysis

      巻: - ページ: -

    • DOI

      10.1002/adsc.202000045

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Acid Property of Alumina-Based Mixed Oxides Supported Tungsten Oxide2020

    • 著者名/発表者名
      Saito Mizuki、Aihara Takeshi、Miura Hiroki、Shishido Tetsuya
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: - ページ: -

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2020.02.009

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Importance of the Pd and Surrounding Sites in Hydrosilylation of Internal Alkynes by Palladium?Gold Alloy Catalyst2020

    • 著者名/発表者名
      Sadhukhan Tumpa、Junkaew Anchalee、Zhao Pei、Miura Hiroki、Shishido Tetsuya、Ehara Masahiro
    • 雑誌名

      Organometallics

      巻: 39 ページ: 528~537

    • DOI

      10.1021/acs.organomet.9b00745

    • 査読あり
  • [雑誌論文] One-pot synthesis of lactic acid from glycerol over a Pt/L-Nb2O5 catalyst under base-free conditions2020

    • 著者名/発表者名
      Feng Shixiang、Takahashi Kanori、Miura Hiroki、Shishido Tetsuya
    • 雑誌名

      Fuel Processing Technology

      巻: 197 ページ: 106202~106202

    • DOI

      10.1016/j.fuproc.2019.106202

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Investigation of the mechanism of the selective hydrogenolysis of C-O bonds over a Pt/WO3/Al2O3 catalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Aihara Takeshi、Miura Hiroki、Shishido Tetsuya
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: - ページ: -

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2019.10.008

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reductive Cycloisomerization of Diynes by Supported Palladium Catalysts and Subsequent [4+2] Cycloaddition for One‐Pot Synthesis of Cyclohexenes2019

    • 著者名/発表者名
      Miura Hiroki、Tanaka Yumi、Nakahara Karin、Shishido Tetsuya
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 12 ページ: 455~458

    • DOI

      10.1002/cctc.201901423

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of Perimeter Interface Length between 2D WO3 Monolayer Domain and γ-Al2O3 on Selective Hydrogenolysis of Glycerol to 1,3-Propanediol2019

    • 著者名/発表者名
      Aihara Takeshi、Miura Hiroki、Shishido Tetsuya
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 9 ページ: 5359~5367

    • DOI

      10.1039/C9CY01385G

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly Efficient Supported Palladium-Gold Alloy Catalysts for Hydrogen Storage Based on Ammonium Bicarbonate/Formate Redox Cycle2019

    • 著者名/発表者名
      Nakajima Kengo、Tominaga Mitsuhiro、Waseda Moe、Miura Hiroki、Shishido Tetsuya
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chemistry & Engineering

      巻: 7 ページ: 6522~6530

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.8b04698

    • 査読あり
  • [雑誌論文] The importance of direct reduction in the synthesis of highly active Pt-Sn/SBA-15 for n-butane dehydrogenation2019

    • 著者名/発表者名
      Deng Lidan、Miura Hiroki、Ohkubo Tomoyo、Shishido Tetsuya、Wang Zheng、Hosokawa Saburo、Teramura Kentaro、Tanaka Tsunehiro
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 9 ページ: 947~956

    • DOI

      10.1039/C8CY02173B

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Catalysis of Cu Cluster for NO Reduction by CO: Theoretical Insight into the Reaction Mechanism and Experimental Evidence2019

    • 著者名/発表者名
      Takagi Nozomi、Ishimura Kazuya、Miura Hiroki、Shishido Tetsuya、Fukuda Ryoichi、Ehara Masahiro、Sakaki Shigeyoshi
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 4 ページ: 2596~2609

    • DOI

      10.1021/acsomega.8b02890

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 担持合金ナノ粒子の触媒作用2020

    • 著者名/発表者名
      宍戸哲也
    • 学会等名
      京都大学分子工学特別講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] Supported Palladium-Gold Alloy Catalysts for Highly Efficient Hydrogen Storage System2020

    • 著者名/発表者名
      T. Shishido
    • 学会等名
      PACCON2020 (Pure and Applied Chemistry International Conference 2020)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Pd-Au合金ナノ粒子触媒による高効率水素発生・貯蔵技術2020

    • 著者名/発表者名
      宍戸哲也
    • 学会等名
      第141回表面技術協会講演大会
    • 招待講演
  • [学会発表] 担持合金ナノ粒子触媒による水素製造2020

    • 著者名/発表者名
      宍戸哲也
    • 学会等名
      日本化学会第100回春季年会
    • 招待講演
  • [学会発表] Kinetic study on reaction mechanism of hydrogenolysis over Pt/WO3/Al2O3 catalysts2019

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Aihara, Hiroki Miura, Tetsuyta Shishido,
    • 学会等名
      The 17th Korea-Japan Symposium on Catalysis
    • 国際学会
  • [学会発表] Selective Catalytic Reduction of NO over Delafossite-type Oxide2019

    • 著者名/発表者名
      Shengyan Piao, Shinsuke Imai, Hiroki Miura, Tetsuya Shishido
    • 学会等名
      The 17th Korea-Japan Symposium on Catalysis
    • 国際学会
  • [学会発表] WO3/Al2O3触媒上のBronsted酸点の発現に対する水の影響の検討2019

    • 著者名/発表者名
      相原健司・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第17回触媒化学ワークショップ
  • [学会発表] 担持Y2O3触媒によるグルコースからの乳酸一段合成2019

    • 著者名/発表者名
      畑大地・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第17回触媒化学ワークショップ
  • [学会発表] 担持Au触媒を用いた複素環化合物のsp2C-H結合シリル化2019

    • 著者名/発表者名
      平田竜士・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第17回触媒化学ワークショップ
  • [学会発表] ヒドロキシアパタイト担持Rh触媒によるNOの選択的還元2019

    • 著者名/発表者名
      土井隼・林峻・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第17回触媒化学ワークショップ
  • [学会発表] オレフィンの酸化的ジアセトキシル化に有効な担持Pd-Te触媒の構造解析2019

    • 著者名/発表者名
      保前勇太・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第17回 触媒化学ワークショップ
  • [学会発表] 表面に修飾可能な官能基有するシロキサンゲルの調製2019

    • 著者名/発表者名
      加藤玄・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第17回触媒化学ワークショップ
  • [学会発表] アルキンのヒドロシリル化に有効な担持NiAu触媒の開発2019

    • 著者名/発表者名
      福田要平・小川亮一・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第17回触媒化学ワークショップ

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公開日: 2022-12-28  

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