| 研究課題/領域番号 |
17H03461
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| 研究機関 | 同志社大学 |
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研究代表者 |
竹中 壮 同志社大学, 理工学部, 教授 (10302936)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | 触媒 |
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| 研究実績の概要 |
本研究課題では，我々が独自に開発した酸化グラフェンを鋳型に利用した金属酸化物ナノシート調製法を応用して，貴金属―金属酸化物界面を優先的に有する触媒を調製し，それらを触媒反応に利用することで，貴金属―金属酸化物界面の触媒作用を明らかにすることを目的にする．昨年度までの研究で，酸化グラフェン上にPtナノ粒子を固定化し，それらの表面をチタン酸化物，ニオブ酸化物，ジルコニウム酸化物ナノシートで被覆することに成功した．本年度はPt―金属酸化物界面の触媒特性を評価した．酸化グラフェン上にPtナノ粒子を固定化した触媒の過塩素酸水溶液中での酸素還元活性を評価したところ，試験初期に高い活性を示したものの，繰り返し利用することで，触媒活性は低下した．この活性低下は，Pt粒子径の増大によるものであった．一方Pt－チタン酸化物―酸化グラフェンから構成される触媒では，Pt-酸化グラフェン触媒と同程度の触媒活性を示した．厚さ数ナノメートルの金属酸化物層であれば絶縁体として機能せず，Pt-金属酸化物―酸化グラフェン界面も電極活性を示したと考えられる．またPt－チタン酸化物―酸化グラフェンから構成される触媒も酸素還元反応に繰り返し使用したが，この触媒の活性は高く保持された．また触媒反応後の触媒を透過型電子顕微鏡で観察したところ，Pt粒子径の増大はわずかであった．チタン酸化物を使用していない試料では，触媒反応中にPt粒子が酸化グラフェン上を移動し，Pt粒子同士が接触することでPt粒子径が増大するが，チタン酸化物上に固定化したPt粒子は両者の強い相互作用により，Pt粒子がチタン酸化物上で移動しなかったことが予想される．このようにナノシート化した金属酸化物を利用することで，電極触媒活性成分であるPt周りに高機能性界面を創成することができる．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度は，独自に調製したPt-チタン酸化物―酸化グラフェン界面の触媒作用を明らかにすることができた．本課題では，金属酸化物ナノシートを利用して新規貴金属―金属酸化物界面を創成し，それらの触媒作用を明らかにすることを目的にしている．本年度は，Pt―チタン酸化物―酸化グラフェン複合試料を酸素還元用触媒に利用し，それらの酸素還元活性および耐久性を明らかにすることができた．この結果は，電極触媒反応の活性点周りを多機能性金属酸化物で修飾可能であることを示しており，今後，高機能性触媒の設計に資する知見と考える．本年度まででえられた成果を考えると，予定通りに研究が進んでいると考える．
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| 今後の研究の推進方策 |
本年度までの研究で，Pt－各種金属酸化物界面を優先的に有する触媒の調製に成功している．最終年度は，Pt－金属酸化物界面の触媒作用を明らかにすることを目的に，開発した触媒を各種触媒反応に利用し，それらの触媒作用を明らかにする．
１．Pt－金属酸化物ナノシートー酸化グラフェンから構成される触媒の固体高分子形燃料電池用カソード触媒への応用 固体高分子形燃料電池ではカソードにPt触媒が利用されているが，Pt使用量低減が課題である．Pt使用量低減には，Pt触媒の耐久性向上が有効である．現行のカソード触媒ではPtが炭素担体に担持されており，反応中に炭素が酸化劣化する．一方開発した触媒ではPtが金属酸化物に接触し，炭素とは接触しないため，開発触媒は高耐久性を示すことが期待される．
２．貴金属―金属酸化物界面の炭化水素酸化用触媒への応用 炭化水素の酸化は，炭化水素の官能基化法として利用される．炭化水素酸化用触媒の活性成分として貴金属が利用されるが，その機能は担体の物性に依存する．すなわち金属酸化物担体上で酸素分子が活性化され，活性酸素種が貴金属―金属酸化物界面に拡散し，その界面で触媒反応が進行することが多い，金属酸化物をナノシート化することで金属酸化物中の酸素の拡散速度が変化するため，貴金属―金属酸化物ナノシート界面は高い触媒活性を示すことが期待される．
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