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2018 年度 実績報告書

陽電子消滅法と昇温脱離分析による原子力材料中の水素-空孔型欠陥相互作用の解明

研究課題

研究課題/領域番号 17H03517
研究機関東北大学

研究代表者

外山 健  東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (50510129)

研究分担者 大澤 一人  九州大学, 応用力学研究所, 助教 (90253541)
研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
キーワード陽電子消滅法 / 空孔型欠陥 / 水素捕獲
研究実績の概要

タングステンおよびステンレス鋼に対して、量研機構高崎研究所1号加速器および京都大学複合原子力研究所ライナック加速器を利用して電子線照射を行った。その後、陽電子消滅実験によって照射欠陥を観察した。その結果、単空孔程度の欠陥が導入されたことが分かった。さらに、タングステンについて、ベルギー原子力研究所(SCK/CEN)のBR2を利用した中性子照射の準備を行った。照射条件などを決め、高精度のオンライン温度制御および照射量制御を行えるBR2多段多分割照射リグに装荷した。中性子照射は2019年度中に行われる予定である。
前年度までに電子線照射または中性子照射されたタングステン試料について、試料中の水素-空孔型欠陥の観察を昇温脱離分析および陽電子消滅法を用いて行った。昇温脱離分析から、中性子照射された試料では、水素滞留が顕著に増加することが分かった。陽電子消滅から、照射されたタングステン中の照射欠陥への重水素捕獲を観察した。純タングステンについて、300℃×100時間の照射後焼鈍を真空中または重水素ガス中で行ったところ、重水素ガス中で焼鈍された試料の陽電子寿命は真空中で焼鈍された場合よりも短いことが分かった。これより、照射欠陥への重水素捕獲が分かった。同時計数ドップラー広がり測定により、陽電子が重水素の電子と消滅することを直接観察するし、これが裏付けられた。
また、研究分担者である大澤博士により、水素-空孔の安定構造を第一原理計算で評価した。1原子空孔および2原子空孔の場合について、水素の安定位置を明らかにすることができた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

平成30年度の研究計画は、電子線照射・中性子照射・水素-空孔型欠陥複合体の観察および水素安定位置の解明、であった。このうち、電子線照射は計画通りの実験を完了することができた。中性子照射は、照射キャプセルへの試料の装荷を完了し、照射を待つのみである。照射時期は原子炉の運転スケジュールに依るが、ほぼ当初の計画通りの時期になる見通しである。水素-空孔型欠陥複合体の観察および水素安定位置の解明に関しても、実験(複合体の観察)も第一原理計算(複合対中の水素安定位置の計算)もほぼ予定通りの成果を挙げることができた。
以上より、現在までの進捗状況を「おおむね順調に進展している」と評価する。

今後の研究の推進方策

【1】中性子照射試料への水素導入および水素-空孔型欠陥の観察
中性子照射試料について、前年度までと同様にして水素を導入し、陽電子消滅測定および昇温脱離分析を行う。中性子照射材では透過電子顕微鏡でも観察可能な空孔クラスターが存在すると考えられるので、最新の球面収差補正付き透過電子顕微鏡を用いてこれを同定する。その結果を陽電子消滅法の結果と比較し、空孔型欠陥の寸法や数密度をより精度良く評価する。
【2】水素結合エネルギーの理論計算(研究分担者大澤が担当)
熱動力学的モデルを用いて、陽電子消滅法で同定された水素捕獲サイトを中心に種々の捕獲サイトに関して水素吸蔵量の温度依存性を計算し、水素結合エネルギーを評価する。
【3】実験と理論との直接比較
前年度得られる陽電子消滅測定の理論計算および上記の水素結合エネルギーの理論計算の結果を、陽電子消滅実験および昇温脱離分析等の実験から得られた結果と比較し、水素捕獲サイトの実体、捕獲サイトの水素配位数、水素結合エネルギーのそれぞれについて検討する。以上で得られた結果を、捕獲サイトが多く存在する場合の水素拡散モデル(例えばOrianiの式)に適用し、ジルコニウム合金やステンレス鋼における水素の拡散や集積を評価する。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2019 2018 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 3件、 査読あり 3件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [国際共同研究] SCK/CEN(ベルギー)

    • 国名
      ベルギー
    • 外国機関名
      SCK/CEN
  • [雑誌論文] 陽電子消滅法で調べたタングステン中の照射欠陥への重水素捕獲2019

    • 著者名/発表者名
      外山健 網恭平 佐藤紘一 Qiu, Xu 井上耕治 永井康介 波多野雄治
    • 雑誌名

      陽電子科学

      巻: 12 ページ: 23-29

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Contribution of irradiation-induced defects to hardening of a low-copper reactor pressure vessel steel2018

    • 著者名/発表者名
      M. Shimodaira, T. Toyama, K. Yoshida, K. Inoue, N. Ebisawa, K. Tomura, T. Yoshiie, M. J. Konstantinovic, G. Robert, Y. Nagai
    • 雑誌名

      Acta Materialia

      巻: 155 ページ: 402-409

    • DOI

      https://doi.org/10.1016/j.actamat.2018.06.015

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Effect of neutron irradiation on rhenium cluster formation in tungsten and tungsten-rhenium alloys2018

    • 著者名/発表者名
      Hwang, T. Hasegawa, A. Tomura, K. Ebisawa, N. Toyama, T. Nagai, Y. Fukuda, M. Miyazawa, T. Tanaka, T. Nogami, S.
    • 雑誌名

      Journal of Nuclear Materials

      巻: 507 ページ: 78-86

    • DOI

      10.1016/j.jnucmat.2018.04.031

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Ultra-fine defects in a neutron-irradiated Reactor Pressure Vessel steel studied by positron annihilation spectroscopy2018

    • 著者名/発表者名
      T. Toyama, M. Shimodaira, K. Yoshida, K. Inoue, Y. Nagai, M. J. Konstantinovic, R. Gerard
    • 学会等名
      ICPA-18
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 陽電子消滅法で調べた原子炉圧力容器鋼監視試験片中で照射初期に形成する微小欠陥2018

    • 著者名/発表者名
      外山 健、吉田 健太、下平 昌樹、 井上 耕治、永井 康介、Milan Konstantinovic、Robert Gerard
    • 学会等名
      日本金属学会
  • [学会発表] 陽電子消滅法で調べた照射初期に形成する微小欠陥2018

    • 著者名/発表者名
      外山 健、吉田 健太、下平 昌樹、 井上 耕治、永井 康介、Milan Konstantinovic、Robert Gerard
    • 学会等名
      日本アイソトープ協会研究発表会

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公開日: 2019-12-27  

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