| 研究課題/領域番号 |
17H04797
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| 研究機関 | 国立研究開発法人産業技術総合研究所 |
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研究代表者 |
千賀 亮典 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 研究員 (80713221)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | 電子顕微鏡 / 電子エネルギー損失分光 / 光学特性 / カーボンナノチューブ / 原子層物質 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、ナノ材料の光学特性と材料の原子構造とを一対一で対応付けることを目的とした、新たな材料評価手法の開発を進めている。初年度はナノ材料の局所的な光学特性を計測するための前段階として、材料の欠陥制御や欠陥の構造観察、電子状態の評価などを行った。ナノ材料中に存在する空孔などの欠陥は、励起子をトラップし発光を促すなど、光学的に非常に重要な場所であり、欠陥近傍の構成元素を含めて完全な構造を理解する必要がある。近年の電子顕微鏡技術の発展により、ある程度の重さを持つ元素で構成された材料であれば原子分解能像を得ることが可能である。しかしながら従来のイメージング技術では水素やリチウムといった軽元素はほとんどコントラストが得られないため単原子レベルでの可視化は容易ではなかった。そのため空孔状の構造は可視化できるものの、そこに水素やリチウムは含まれず、本当に「空」孔であるかどうかを評価することは非常に困難であった。この課題に対し本研究ではカーボンナノチューブ内部に構成した原子鎖を使って、空孔及び軽元素（リチウム等）による置換部位を見出し、電子エネルギー損失分光法と走査透過電子顕微鏡による暗視野像とを組み合わせた手法によって両者を明瞭に区別することに成功した。また局所光学測定の前段階の一つとしてナノ材料の電子顕微鏡内構造制御にも取り組んだ。その中で一次元材料（ヨウ素原子鎖）を使って、電子線照射量と温度をパラメータとしたパイエルス転移を伴う構造制御が可能であることを見出した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
初年度はカーボンナノチューブ及びカーボンナノチューブ内部に合成した一次元材料を中心に構造制御と局所的な物性評価を行った。光学的性質が変化すると考えられる一次元材料の欠陥構造を軽元素まで含めて原子レベルで評価する技術を確立した。またカーボンナノチューブ内部に合成した一次元材料について、電子線量、試料温度、加速電圧をパラメータとして、欠陥の導入及び、パイエル転移を伴う構造変化の観察に成功した。これら要素技術は本研究の最終目的である欠陥等の特異点における物性を評価するために必要不可欠である。さらに電流電圧特性が計測可能な電子顕微鏡用試料ホルダを用い、カーボンナノチューブを対象にゲート電圧等でフェルミエネルギーを意図的に変化させた際の物理特性の変化についても調べた。電子顕微鏡内で一本のカーボンナノチューブを選びゲート電圧を加え電流電圧曲線を得ることができた。金属チューブと半導体チューブで異なる挙動を示すなど興味深い結果が得られた。しかしながらシステムの複雑化に伴い、フェルミレベルの変化に対応するキャリアプラズモンの挙動については十分な知見が得られていない。この点についてはアルカリ金属のドープなど異なるアプローチを検討したい。次年度以降はここまでの知見をもとに、バンド間遷移に由来する吸収ピークや、フェルミエネルギー近傍の荷電子帯の詳細構造を電子顕微鏡内で計測し、欠陥等の非周期的構造に起因する物理特性の系統的な理解を目指す。
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| 今後の研究の推進方策 |
前年度までの知見を活かし実際に材料の光学特性を電子顕微鏡内で計測する段階まで研究を進める。まずは電子エネルギー損失分光法により、各材料の可視光領域を中心とした光学特性について調べる。モノクロメータを用い単色化した電子源を用いることで電子エネルギー損失分光のエネルギー分解能が向上し、バンド間遷移に由来する吸収ピークや、フェルミエネルギー近傍の荷電子帯の詳細構造を計測することができる。想定するエネルギー分解能は50meV以下とする。本研究は電子線をプローブとして光学特性を得ようとする試みであり、光をプローブとする従来の計測とは得られるデータの物理的解釈、解析手法は異なることが予想される。こうしたこれまで深く議論されてこなかった基礎的なスペクトルの解釈についても十分な議論を行っていきたい。特に電子損失エネルギー分光法で得られる吸収スペクトルと、従来の光学吸収測定で得られる光学吸収スペクトルとの関連性について詳細な検討を行う。また本研究では、材料の光学特性を制御するために、測定材料に対して積極的な欠陥の導入や、電子状態の制御を初年度から行ってきた。次年度以降も引き続き材料の物性制御手法の開拓を進める。特にカーボンナノチューブの内部空間や、グラフェン等の原子層物質における層間を利用したチャージの添加を検討していきたい。これには試料を不活性ガス中で調製し、大気非暴露の状態で電子顕微鏡内に移動する必要がある。こうした新たな実験環境の整備も順次行っていく。最終的には材料の電子光物性の能動的な制御技術につなげていきたい。
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