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本研究では、パルスレーザー堆積手法によって酸化物薄膜の中に金属のナノピラー構造を自己組織的に成長させ、水分解光電極材料として応用を図り、水と太 陽光照射から水素を合成する化学反応の高効率化を目指している。特に、IrとRhをドープしたSrTiO3の単結晶薄膜の合成を行い、不純物イオンの価数を精密に制 御する、そしてその価数を可逆的に制御することに取り組む。 これまでの実験ではRh3+:SrTiO3薄膜を作製するには、還元条件下で薄膜を堆積するプロセスを利 用してきた。しかしながら、A-siteとB-siteの組成ズレに起因 する結晶欠陥が発生し、フォトキャリアの寿命を短くなり、光触媒特性の特性が悪くなる原因に なっていた。初年度の実験では、高品質なRh4+:SrTiO3薄膜を作製してから、高温真空下でアニールすることによって、高品質なRh3+:SrTiO3薄膜を作成すること を試みた。その結果、従来の薄膜に比べ約2倍の光電流を利得する ことができることが判明し、高品質な単結晶薄膜を作製することが光触媒能を向上させる手が かりになっていることを裏付けている。さらに2年目の研究ではRh:SrTiO3の光触媒能を向上させるためにLaを共ドープした薄膜結晶の合成と評価を進めた。 酸素欠損の発生を防ぐ ためにLa3+をA-siteにドープすることで、欠陥量の低減を図り、水分解光電極反応の高効率に成功した。最終年度はこれまでの研究を総括し、Rh金属やPt金属のナノピラー構造の作製を実施する研究を行ない、反応効率の向上に向けた研究を実施した。
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