研究課題
①ケイ酸塩星間塵表面における水素分子生成過程の解明のために，水素原子の吸着・拡散に関する実験を行った。その結果，水素原子は表面温度20K以上でもケイ酸塩表面に存在していることが示唆された。これは従来考えられていなかった事実で，比較的温度の高い（>20K）の星間塵上でも水素分子生成が十分に可能であることを意味する。②星間塵（CO固体）表面での水素原子拡散の活性化エネルギーを決定した。複雑な形状をもつCO固体では，理論的に予想されていた拡散の活性化エネルギーよりも幅広い分布を持つことが分かった。拡散の活性化エネルギーとCOの水素原子付加反応の反応速度を考慮すると，10K程度ではH2分子生成が効率的に生じる一方，10～20Kでは相対的に水素原子付加反応が卓越することが分かった。③星間塵上でのH-D置換反応による重水素濃集を評価するため，極低温氷表面でのH2S分子におけるH-D置換反応を調べた。その結果，反応は極低温においても効率的に進むことがわかった。H2Sと構造が似ているH2OではH-D置換反応が起こらないことが確認されており，この置換反応の存在が，H2Sの重水素濃集度がH2Oのそれに比べ大きくなる要因とも考えられる。④上記，置換反応の際にH2S分子が効率よく脱離することを初めて発見した。本研究では，脱離効率などを定量的に検証することに世界で初めて成功した。これは，「なぜ，宇宙空間ではすべての分子が，極低温の氷星間塵に凍りつくことなく，ガスとして存在できるのか？」という長年の問に答えるもので，本成果はNature Astronomyに掲載された。⑤物理吸着した水素分子のオルト・パラ状態を単一分子レベルで検出することを可能にする分光理論を世界に先駆けて提唱した．これにより，極低温表面に物理吸着している水素分子のオルト－パラ転換過程をその場計測するための分光学的基礎が確立された。
1: 当初の計画以上に進展している
本年度の当初の研究内容（目標）は，疑似星間塵（試料）表面の作製及び評価を行うことが中心になっている。ケイ酸塩鉱物に関しては，独自装置によるレーザーアブレーション法および共同研究者が所有の高周波プラズマスパッタリング装置による作製を試みた。同時に，研究を進める過程で知った特殊薄膜作製の業者に試料作製を依頼した。試料構造や成分を分析したところ，業者が作製した試料がより高品質であることが分かった。よって，Mg2SiO4の試料は業者作製のものを当面の実験で使用することとした。また，炭素質試料に関しては，アモルファス形状のものは真空蒸着法で作製したものが適していることが分かった。また，氷試料の表面評価のための超高真空極低温原子間力顕微鏡を導入し，表面の観察を始めている。このように，当初予定していた，各種試料表面の作製・評価に関してはおおむね成功をおさめている。その上で，H30年度予定していた水素分子のオルソ－パラ転換過程を観測する実験装置の立ち上げを前倒しで進めることができている。また，H-D置換トンネル反応置換反応，H原子のCO固体表面での拡散過程，反応による星間塵表面からの脱離過程などの実験を行い，当初想定していなかった成果を挙げ，Nature Astronomyなどに発表した。
ケイ酸塩鉱物，炭素質物質表面での水素原子の吸着状態，脱離エネルギー，拡散係数を決定する実験を行う。得られたデータから，ケイ酸塩鉱物表面における水素分子生成効率の温度依存性を求める。ケイ酸塩鉱物，炭素質物質表面における水素分子の核スピン転換速度を測定する。以上の実験は我々が開発した光刺激脱離＋共鳴多光子イオン化（PSD+REMPI）法で行う。ケイ酸塩鉱物，炭素質物質表面における水分子生成および重水素濃集過程に関する実験を赤外吸収分光法をもちいて行う。OHラジカルの氷表面での振る舞いをPSD+REMPI法で調べる。H29年度末に導入した和周波発生分光装置の予備実験を終了し，各種表面の組成・構造に依存した水素分子の核スピン転換速度を測定する。それにより，核スピン転換のメカニズムに迫る。
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すべて 雑誌論文 (14件) (うち国際共著 6件、 査読あり 13件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (36件) (うち国際学会 18件、 招待講演 9件) 備考 (1件)
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