| 研究課題/領域番号 |
17H06087
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
渡部 直樹 北海道大学, 低温科学研究所, 教授 (50271531)
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| 研究分担者 |
大場 康弘 北海道大学, 低温科学研究所, 准教授 (00507535)
杉本 敏樹 分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 准教授 (00630782)
中井 陽一 国立研究開発法人理化学研究所, 仁科加速器科学研究センター, 専任研究員 (30260194)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-25 – 2022-03-31
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| キーワード | 星間塵 / 分子進化 / 表面反応 / 重水素濃集 / 核スピン転換 |
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| 研究実績の概要 |
10Ｋのアモルファス氷表面におけるホスフィン（PH3）と水素原子（H）の反応を赤外分光光度計でその場分析した。本実験系では反応物と生成物が同一（PH3 + H → PH2 + H2，PH2 + H → PH3）であるために通常はPH3量に変化がみられないはずだが，反応時間の経過とともに氷表面のPH3量が減少した。これは各反応の反応熱を利用して、PH3（あるいはPH2）が氷表面から脱離したためだと結論した。これは，星間塵表面でPH3が生成する際に，ある割合で気相に脱離することを意味しており，Pを含む分子の分子進化モデル構築に重要な情報となる。
透過型電子顕微鏡を用いて，COの蒸着過程およびアモルファスCOの結晶化時間の測定をおこなった。それをもとに，星間分子雲の条件では，アモルファス氷星間塵上にCO結晶が１個だけ存在することを示した。このCO結晶はキラルであり，右手系もしくは左手系のどちらかの構造をとっている可能性がある。
CH3Oラジカルはメタノール生成反応の中間体として氷星間塵表面に豊富に存在すると考えられている。したがって，その氷表面との結合エネルギーはメタノール生成および反応性脱離に重要な意味を持つ。詳細な量子化学計算を用い，アモルファス氷および結晶氷の様々な吸着サイトにおける結合エネルギーを初めて導出した。
既設のフェムト秒和周波分光システムをベースとして，水素分子の誘導励起に必要な広帯域近赤外光発生系を新たに立ち上げた。和周波分光を拡張した3次非線形ラマン分光により，表面一層の吸着分子数に相当する微少量のH2，D2ガス分子の振動・回転運動をオルソ・パラ別に高感度検出することに成功した。また，この分光手法により，星間氷と類似の厚さの氷超薄膜に対する高感度なラマンスペクトル測定にも成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
分子生成においては水素原子付加反応によるPH3生成とその反応性脱離を初めて定量化することができた。また，星間塵表面におけるCO固体の形状やCO分子の拡散に関する情報を電子顕微鏡によって世界に先駆けて測定した。研究分担者もそれぞれ当初の目的に沿った成果を上げており，研究全体を総合的に判断して，概ね順調であるといえる。
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| 今後の研究の推進方策 |
これまでに構築した装置群を用いて、引き続き【分子生成プロセス】，【重水素濃集プロセス】，【表面における分子のオルソ-パラ存在度比決定機構】のすべての項目で研究を進める。具体的には以下に挙げる項目に取り組む。
・分子生成プロセスに関しては，新たに構築した装置を用い，低エネルギーのイオンと氷表面の相互採用による分子生成を調べる。これまでに 予備的実験は完了している。このプロセスは従来理論的に提案されていたが，実験研究例は無く，世界に先駆けた研究になる。 また，Csイオンピックアップ法をもちい，ラジカルが関与する複雑有機分子生成過程に関する情報を得る。
・昨年度に引き続き，星間空間で主要な有機硫黄化合物（H2CS，OCS，CH3SHなど）とH/D原子との反応による反応性脱離，重水素置換/付加反応 。
・和周波分光と3次非線形ラマン分光を併用し，炭素質や氷，珪酸塩などの種々のモデル星間塵表面に吸着したH2・D2分子のオルソ・パラ転換 過程のその場観測を展開する。また，走査トンネル分光による単一H2・D2分子のオルソ・パラ状態別観測を行う。
・昨年度開発した，昇温脱離法と共鳴多光子イオン化法を組み合わせた手法を用い，炭素質表面，シリケイト表面における水素分子の核スピン転換の実験を行う 。
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