研究課題
本プロジェクトは、CEP(carrier envelope phase)の直接制御他、量子光学の最先端技術を走査トンネル顕微鏡(STM)と組み合わせ、サブサイクル(電場一周期内)の時間分解能とSTMの空間分解能を併せ持つ新たな極限計測法を開発し、新たな科学領域の開拓を試みるものである。初年度は、THz領域のポンププローブSTM(THz-STM)を構築し、探針直下の電場波形を実験的に評価する方法の開発に成功した。また、1t-TaS2の相転移の～5psの緩和過程を観察することにも成功した。二年目は、サブサイクルパルスの詳細な形成・制御に加え、微弱信号を安定して取り出せるよう、レーザー光の繰り返し周波数を上げる改良等を行った。2H-MoTe2の光励起キャリアーダイナミクスの計測に成功するとともに、時間分解マルチプローブSTM(MPSTM)の開発を進め、TMDSヘテロ構造の局所ダイナミクス測定に成功した。時間分解MPSTMは世界初で、応用物理学会薄膜表面物理分科会の論文賞を受賞した。三年目は、励起状態の過渡特性を計測する手法を開発した。C60層/Auに光励起で電子を注入し、ピコ領域での運動を可視化にする事に世界で初めて成功した。また、30fsのモノサイクルパルス光列の形成・制御を可能にする安定したシステム（中赤外STM、MIR-STM）を構築し、探針増強により中赤外領域で4500倍程の増幅が得られることを確認した。本年度は、分子レベルでの電子遷移や欠陥の影響、フェムト秒領域でのトンネル障壁の測定にも成功しプレスリリースを行った。更に、励起子ダイナミクスの評価も可能となり、MIR-STMを用いたフェムト秒領域での超高速分光にも初めて成功した。また、電気パルスでレーザーを制御し、ピコ秒領域で時間分解STM測定を行うことが可能なポンププローブシステムの開発に成功し製品化を進めた。
1: 当初の計画以上に進展している
2017年度は、CEPロックされた高強度レーザーを導入し、励起システムを完成させた。CEP制御-STMでは探針直下の電場波形（位相）を正確に定めることが必要不可欠であるが、光電子放出、トンネル電流を用い精密に測定し制御する仕組みの開発に成功した（特許出願）。マルチプローブSTM(MP-STM)では、WSe2中のキャリアダイナミクスの時間分解測定に成功した。2018年度は、(1) 2H-MoTe2の光励起キャリアダイナミクスを解析する事に成功した結果がACS Photonicsの表紙を飾った。(2)世界で初めて成功した時間分解MP-STMの成果はAPEXに掲載され、応用物理学会薄膜表面物理分科会の論文賞を受賞した。(3)電気的な外部駆動でレーザーパルスを制御する方法の開発に成功し特許出願済み。(4)スピン計測まで含めた時間分解測定が表面感度の高い実験である事を示した結果は、PCCPに掲載され表紙を飾った。(5)試料として用いる分子構造制御の結果はNanoscaleのHot Articleに選ばれた。2019年度は、(1)システムの高度化、安定化を進め、C60層中に光励起で注入した電子の高速運動を可視化にする事に初めて成功した。(2)サブサイクル位相変調の開発を終え、長時間安定した30fsパルス光の生成にも成功した（論文発表済み）。紫綬褒章受章。2020年度は、(1)エネルギー領域を含めた超高速分光技術の開発に成功した（プレスリリース）。また、（2）フェムト秒領域の時間分解能を持つ中赤外STM（MIR-STM）が完成し、超高速キャリアダイナミクスのSTM測定に初めて成功した。(3)太陽電池材料やTMDヘテロ構造中での励起子のダイナミクスも可能になった。併せて、（4）電気的な外部駆動の方法でピコ秒領域の時間分解測定を可能にするシステムの開発に成功し、業者と共同で製品化を進行中。
まず、探針直下での近接場波形の評価やCEPの精密制御等、新しい時間分解STMの基盤技術を確立すると共にTHz-STMを完成させた。続いて、温度や湿度の揺らぎを抑える高機能クリーンブース中に新しいOPCPAレーザー系を設置して、1ps、30fsのモノサイクルパルス光列の形成・制御を可能にする新システムを立ち上げた。マルチプローブSTM(MPSTM)については、光スポットの精密な制御を可能にする為のアクティブ除振機構の導入やシステムの改良、スポットトラッキング等により安定化させた励起系との融合により、世界初の時間分解測定に成功した。THz-STMでは、実空間・時間分解イメージング計測を可能にして、光励起電子ダイナミクスを可視化し、欠陥を含まない理想的な領域で移動度を求めるなど、これまでに無いデータを得る事を可能にする手法を実現した。励起子のダイナミクスを測定し解析することも可能になっている。STMではトンネル電流の印加電圧依存性(I-V曲線)を調べる事で、局所的な電子状態を解析するが、瞬時印加電場を用いることで、I-V曲線の過渡応答を調べることも可能になった。新OPCPAシステムでは、中赤外STM（MIR-STM）の開発に成功し、フェムト秒領域の時間分解測定を実現した。以上、本プロジェクトで目的とした開発をほぼ達成し成果を得て来た。2021年度は、逐次、工夫を凝らしながら多様な系に適用することで、引き続き本分野を牽引する成果を出し、時間分解STMの更なる可能性を世に示して世界をリードする。本手法の導入を希望する研究者は多く、海外からの問い合わせや研究室の訪問などを受けている。電気的な外部駆動による時間分解システムの製品化を進めることで、本技術を普及させて社会還元を行い、新しい科学分野の構築を目指す。更に、アト秒領域への展開などを見据え、次世代システムの開発を念頭に研究を推進する。
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すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 5件、 招待講演 6件) 図書 (4件) 備考 (2件) 産業財産権 (1件)
ACS Photonics
巻: 8 ページ: 315～323
10.1021/acsphotonics.0c01572
Applied Physics Letters
巻: 117 ページ: 211102～211102
10.1063/5.0032573
http://dora.bk.tsukuba.ac.jp/index.html
http://dora.bk.tsukuba.ac.jp/eqmqbs/index.html
